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本研究根据文献收集的数据以及中国各省区实际耗煤含硫率计算得到的燃煤排放因子,建立了中国二氧化硫排放因子数据库,并结合统计年鉴和文献中的排放活动数据建立了中国2007年二氧化硫排放清单;采用修改过的大气迁移扩散模型CanMETOP(Canadian Model for Environmental Transport of OrganochlorinePesticides),以建立的24km×24km分辨率二氧化硫排放清单为输入,对2007年中国二氧化硫的迁移转化进行了模拟,并根据模型计算结果分析二氧化硫和硫酸盐大气浓度分布的时空特征;采用OPAC(Optical Properties of Aerosols and Clouds)模型计算硫酸盐气溶胶的光学参数,并以此为输入,通过SBDART(Santa BarbaraDISORT Atmospheric Radiative Transfer)模型对2007年中国硫酸盐气溶胶直接辐射强迫进行计算。 研究结果表明,2007年中国燃烧源排放的二氧化硫总量为28.3Tg,其中电力、工业、生活、交通和野外生物质燃烧的排放量分别为14.64、10.08、2.40、1.13和0.06Tg。燃煤是我国二氧化硫排放的最主要来源,占排放总量的93.21%,其次是燃油,占5.9%,生物质燃烧和燃气排放量较小,分别占0.6%和0.35%。 各省间经济发展水平、能源结构和排放因子的区别,导致二氧化硫排放量在空间分布上的差异。山东、河南、河北、山西、广东、江苏、贵州、内蒙古、辽宁、湖北、浙江、四川、湖南等13个省份的排放量较高,均超过1Tg,其中山东省排放量最高,为2.8Tg,占全国总量的9.9%。二氧化硫排放密度高值主要分布在中东部地区,西部地区值普遍偏低。 2007年中国大气中二氧化硫和硫酸盐柱浓度的均值分别为10.82 mg/m2和8.72 mg/m2,高值主要集中在华北平原、长江三角洲、珠江三角洲以及四川盆地等排放密度较大的区域。随高度增加,二氧化硫和硫酸盐的浓度降低,并且向东部西太平洋迁移的趋势增大。 二氧化硫和硫酸盐柱浓度季节变化主要受温度、降水和风向等气象条件的共同制约。全中国范围二氧化硫柱浓度均值在冬季达到最高,夏季最低;与之相反,硫酸盐柱浓度均值夏季最高,冬季最低。从分区情况来看,对于二氧化硫,华北区域柱浓度均值在夏季达到最高,春季最低,华南区域柱浓度均值在秋季达到最高,夏季最低,其它区域的季节变化情况和全国平均情况一致;对于硫酸盐,中国西北部和南部地区柱浓度最高值出现在秋季,最低值为冬季,其它区域的季节变化情况和全国平均情况一致。 2007年中国硫酸盐气溶胶的直接辐射强迫值范围在0.0008~-9.1W/m2之间,均值为-1.372 W/m2,其中东部地区最高(绝对值),为-5.017 W/m2,西北部地区最低(绝对值),为-0.22 W/m2。中国北部,东北部、东部、中部和西南部地区最高值和最低值分别出现在夏季和冬季,南部和西北部地区最高值和最低值分别出现在秋季和冬季。 SBDART模型灵敏度的计算结果表明,光学厚度、单次散射反照率、地表反射率、不对称因子和消光系数是影响硫酸盐直接辐射强迫的主要参数。地表反射率增大会使硫酸盐气溶胶负的直接辐射强迫效应减弱,甚至由负变正。由于积雪导致地表反射率较大,塔什库卡干、海西、呼伦贝尔和林芝等区域的硫酸盐气溶胶直接辐射强迫为正。