【摘 要】
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生产和使用环境友好的超低硫、零排放清洁燃料是世界燃油清洁化发展的总趋势,这使得传统的加氢脱硫工艺面临着极大的挑战。光催化氧化脱硫工艺因其反应条件温和、操作成本低
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生产和使用环境友好的超低硫、零排放清洁燃料是世界燃油清洁化发展的总趋势,这使得传统的加氢脱硫工艺面临着极大的挑战。光催化氧化脱硫工艺因其反应条件温和、操作成本低、可实现深度脱硫等特点,有望成为加氢脱硫的有益替代和补充工艺。本文以钛酸四丁酯为前驱物,蒙脱土作为载体,采用溶胶-凝胶法制备了钛柱撑光催化剂。借助N2-sorption、XRD、TEM、FT-IR、UV-Vis等测试征手段对钛柱撑光催化剂进行了结构表征,考察了钛柱化剂加入量和热处理温度对钛柱撑光催化剂微观结构和活性的影响。利用自制的光催化反应器,以制备的钛柱撑材料为光催化剂,选择乙腈为萃取溶剂,以氧气为氧源,在紫外光光照下,开展了模拟汽油光催化氧化深度脱硫的实验研究,研究了钛柱撑光催化剂的光催化活性及影响光催化氧化脱硫的各个因素。结构表征结果显示,随着钛柱化剂加入量增加,钛柱撑光催化剂比表面积和孔容呈递增趋势,当Ti/CEC为72.7左右,蒙脱土层间离子交换几近饱和,此条件制备的钛柱撑光催化剂具有较大的比表面积和孔容。热处理温度是影响钛柱撑光催化剂结构和光催化性能的重要因素。350℃热处理3小时,此时钛柱撑光催化剂具有较好的光催化活性,活性组分TiO2呈锐钛矿晶相,并且在层间分布较均匀,比表面积较合适。实验研究表明,反应时间、萃取剂用量、催化剂加入量等因素对光催化氧化脱硫有重要影响。采用鼓泡的形式引入氧气,进一步对光催化氧化脱硫工艺进行了优化研究。反应温度为25℃,光催化剂加入量为1g/L,氧气气速为800ml/min条件下反应6小时,模拟汽油硫含量由400ppm降到10ppm左右。钛柱撑光催化剂表现出非常好的光催化活性,光催化氧化脱硫工艺可以实现深度脱硫的目的。
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