在现代先进材料的探索与开发中，研究者们不断尝试着进一步提高材料的力学性能，然而在增强材料强度的同时，却往往会损害材料一部分的韧性。大自然中有许多生物材料兼具优良的强度和韧性，通过研究这些材料的结构，可以获得很多优秀的设计灵感，从而得以制备综合力学性能优异的复合材料。　　本文采用层层组装法，采用氧化石墨烯（GO）和两种苯乙烯类树脂（SEBS和MA-SEBS）制备了仿生层层组装复合膜。实验考察了这两种层层复合膜的力学性能，并对复合膜的结构和界面作用力进行了研究，结果发现：在GO/SEBS复合膜中，GO片材与树脂之间易形成“互扣”结构，这种物理界面作用使GO片材的高强高模得以充分发挥，因此复合膜的断裂拉伸强度和断裂伸长率分别提升了约50%和25%，强度和韧性同时得到了增强。对于GO/MA-SEBS层层复合膜，GO片材主要通过与 MA-SEBS树脂间形成化学界面作用来增强复合膜的力学性能。当GO氧化程度较高时，化学界面作用较强，GO/MA-SEBS层层复合膜的力学性能也随之增强。由此发现，在制备层层复合材料时，应充分考虑物理和化学两种界面的影响，从而使材料获得最大化的增强增韧效果。　　本文还通过仿生塞内加尔多鳍鱼鱼鳞结构，制备了刚性层-弹性层-纤维层三层结构组装的防刺复合材料。刚性层为高无机含量的GO膜，由真空辅助自组装法和络合吸附组装法来制备，GO片材与有机材料组成“砖-浆”结构，主要目的是提高复合材料的外层硬度。弹性层为有机/无机杂化材料，由苯乙烯类树脂和聚氨酯分别引入石墨微片和 GO制备，主要目的在于提高材料的柔韧性，增强材料在受到穿刺作用力时的能量分散及吸收能力。纤维层是高性能纤维 UD织物(Uni-directional fabric)，分为UHMWPE纤维UD和芳纶纤维UD，主要用作层层组装复合材料的基材。静态穿刺实验结果表明，通过多层结构组装的方法可以制备出防刺性能优异的层层复合材料。