酚类化合物及表面活性剂对四氮杂大环配合物催化的B-Z化学振荡体系的扰动研究

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化学振荡反应是一种典型的非线性非平衡态化学现象,从被科研工作者发现到现在已有一个多世纪的时间。化学振荡反应作为多学科的交叉点,与物理学,生命科学,等学科都有着紧密的联系,所以化学振荡在促进各个学科渗透交流方面,在理论研究方面以及拓展其实际应用方面都有着广阔的前景。现阶段,关于化学振荡反应的研究主要集中在,反应振荡器的设计,反应机理的探究,对化学振荡反应应用的拓展,以及加强化学振荡与计算机模拟的联系等方面。多年来,在化学振荡的领域中已经积累的很多的研究成果,比如发现了很多对振荡反应有催化作用的物质,除了过渡金属离子催化剂以外,四氮杂大环配合物可以作为振荡反应催化剂的发现,更是具有重大的意义。振荡反应的周期循环现象与自然界和人类社会中常见的周期现象是很相似的,而在振荡体系中具有生物酶卟啉环结构的四氮杂大环配合物的出现,使其与生物振荡有了相似的联系。对于生物振荡的体外模拟有着重大的意义。本论文主要分为四个部分:1化学振荡反应综述介绍了关于非线性反应的基础知识,总结了化学振荡反应的发展简史,反应条件,反应类型等。尤其针对Belousov-Zhbaotinskii化学振荡反应进行了较为详细的介绍,对著名的FKN振荡机理和在此机理上建立的关于以四氮杂大环铜为催化剂,苹果酸为底物的振荡反应机理进行分析。同时介绍了现阶段化学振荡反应的相关应用及研究现状。2酚类药物愈创木酚对四氮杂大环铜催化的B-Z振荡体系的干扰研究首先根据文献的方法合成实验所需的的催化剂,并对目标产物进行红外光谱和元素分析等方法进行表征。以溴酸钠,D-L苹果酸,四氮杂大环二烯铜和硫酸四个组分建立稳定的B-Z振荡体系。探讨酚类化合物愈创木酚对该B-Z振荡体系的干扰,以及变化振荡体系的各组分浓度对干扰的影响。建立愈创木酚浓度对数与振荡幅度改变量AA之间的线性关系,以及愈创木酚浓度与振荡周期改变量AT之间的线性关系。并对愈创木酚在振荡体系中的干扰机理进行研究。3酚类药物单宁酸对四氮杂大环铜催化的B-Z振荡体系的干扰研究单宁酸对大环铜催化的苹果酸为底物的B-Z振荡体系有干扰。随着加入体系的单宁酸的量增加,对振荡体系的抑制时间以及振荡幅度的影响越明显。在一定浓度范围内,我们建立了单宁酸浓度对数与真多抑制时间At的线性关系,和单宁酸浓度对数与振荡幅度改变量△A之间的线性关系。探讨了体系各组分浓度的改变对干扰的影响,并提出可能的干扰机理。4阴离子表面活性剂十二烷基苯磺酸钠SDBS胶束对大环铜催化的B-Z振体系的影响研究了阴离子表面活性剂十二烷基苯磺酸钠(SDBS)对四氮杂大环铜催化的新型B-Z化学振荡反应的影响。当加入的SDBS在2.4×10-5mol-L-1-2.4x10-3mol·L-1浓度范围内时,SDBS的浓度与振幅改变量△A呈线性关系;而且SDBS的浓度在2.4x10-5mol·L-102.4mol·L-1范围时与振荡周期改变量△T也存在线性关系。并对SDBS胶束的形成机制及其对B-Z振荡反应的影响做了深入探讨。
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