MnO_x复合氧化物上甲醛和一氧化碳催化氧化性能研究

来源 :浙江师范大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:zcb999999999
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
由于具有可变的价态,MnOx及MnOx基复合氧化物材料被广泛应用于催化领域。本论文研究工作采用改进的共沉淀法制备不同Mn含量的一系列MnOx-CeO2复合氧化物,用改进的溶胶凝胶法制备了CuxCe1-XO2-δ和MnxCe1-xO2-δ固溶体氧化物,用浸渍法制备CuO/OMS-2催化剂。通过XRD、Raman、H2-TPR、in situ DRIFT、SEM、XPS等技术对样品进行结构表征,并对比研究了MnOx-CeO2复合氧化物以及CuxCe1-xO2-δ和MnxCe1-xO2-δ固溶体氧化物对CO和HCHO催化氧化活性,对CuO/OMS-2催化剂的CO氧化活性也进行了初步研究。1.高比表面积Mn(Cu)xCe1-xO2-δ固溶体氧化物的制备以及对HCHO、CO氧化性能的研究Mn(Cu)xCe1-xO2-δ催化剂采用改进的溶胶凝胶法制备,两种催化剂的Ce/Cu和Ce/Mn(摩尔比)为9:1,前驱物经N2气氛800℃焙烧后再在空气中400℃焙烧。CuxCe1-xO2-δ和MnxCe1-xO2-δ的比表面积分别为105和112m2/g,比用常规方法制备的样品大大增加。Raman光谱结果表明CuxCe1-xO2-δ的氧缺位浓度高于MnxCe1-xO2-δ,CO化学吸附原位红外光谱表明CO在CuxCe1-xO2-δ催化剂有较强的化学吸附,在MnxCe1-xO2-δ催化剂上并不吸附。而氧缺位和吸附在活性金属氧化物上的CO是影响CO催化氧化活性的最重要的两个因素,因此CuxCe1-xO2-δ催化氧化CO活性远高于MnxCe1-xO2-δ。对于HCHO催化氧化的活性物种则是晶格氧,CO-TPR结果表明MnxCe1-xO2-δ中Mn的晶格氧较CuxCe1-xO2-δ中Cu的晶格氧更为活泼,所以MnxCe1-xO2-δ催化氧化HCHO的活性略高。2.对比研究MnOx-CeO2复合氧化物催化氧化CO和HCHO性能以Mn(NO32、KMnO4、Ce(NO33为前躯体,以KOH为沉淀剂的氧化还原沉淀法制备了一系列不同Mn含量的MnOx-CeO2催化剂。该系列催化剂的CO和HCHO氧化活性均高于其他方法制备的催化剂。对HCHO的催化活性随着催化剂Mn含量的升高而升高,MnOx的活性最高。而对CO催化氧化活性规律则完全不同,Mn含量为50%时活性最高。为了深入探究反应机理,本文按每克Mn来计算比速率进行比较研究。HCHO氧化的比速率随着催化剂中Ce含量的改变基本不变,而CO氧化的比速率随着Ce含量的增加而升高。结果表明,对于HCHO氧化Mn的晶格氧是主要的活性物种,Ce的加入只是活化了Mn的晶格氧。对于CO氧化Ce为反应提供活性氧物种,因此Ce的加入极大的提高了反应速率。3.OMS-2分子筛的制备以及CuO/OMS-2催化氧化CO性能研究本文以MnSO4和KMnO4为前躯体采用回流法在酸性介质中合成氧化锰八面体分子筛(OMS-2)。采用浸渍法制备了CuO/OMS-2催化剂在400℃空气氛下进行焙烧,并进行了CO活性测试。从SEM照片可以看出OMS-2分子筛为纳米棒结构。XRD表明所合成的样品为典型的OMS-2的cryptomelane结构。OMS-2分子筛的热重分析结果表明该分子筛结构比较稳定,500℃之前没有明显变化,这一结果从BET测出焙烧前后OMS-2比表面积没发生改变也可以得到验证。负载后的催化剂对CO催化氧化活性明显提高,这主要由于负载后催化剂表面的氧物种得到极大的活化。CuO/OMS-2的催化活性优于其他Cu基催化剂,这可能归属于小颗粒的CuO与高价MnOx之间的强协同作用。
其他文献
介绍了基于最小均方算法 (LMS算法 )的自适应均衡器的原理和结构 ,针对用硬件实现LMS算法的自适应均衡器存在的诸多缺点 ,利用MATLAB工具对各种结构形式的自适应均衡器在不同
作为一种在临床中非常常见的症状,引起眩晕症的原因非常的多,治疗眩晕症的方法也非常的多。本文综述了眩晕症的发病原因和治疗方法。
结合管理学课程抽象性、实践性、基础性等特点及知识、能力和素质三个方面的培养目标,通过对应用型人才培养目标下的管理学课程的教学现状进行分析,发现其在教学内容安排、教
目的探讨不同肠道清洁方法用于放大肠镜检查与治疗的效果。方法将1296例接受放大肠镜检查与治疗的患者随机分成甘露醇组(378例)、复方聚乙二醇电解质散组(431例)和大肠水疗组
农业现代化是将传统农业改造成为先进的现代农业的过程,是一个国家现代化的重要标志。中国与日本在农业发展的气候条件、自然禀赋、基础条件、文化背景等方面有许多相似之处,
5.12汶川大地震中,南临川北地震影响区的甘肃陇南地区(地震烈度为7~8度)小高层建筑发生了框架结构中填充墙及装修震害严重,而框架-剪力墙结构中填充墙及装修震害轻微,框架结
近年来,体育公共服务作为中国体育事业发展的一项管理工作,经过不断完善已经获得了一定的成果。随着体育公共服务体系的建立,群众可以分享社会上的体育资源,被公众所认可。但
“有困难党员上,这在我们党支部早已是不成文的规矩。”
为了解保险营销人才素质的市场状况,制定符合市场需求的保险营销人才高职培养方案,进行调查发现:保险营销人员的主要岗位是保险销售岗;保险在岗营销人员的学历和职业认同感有