长期以来,研究人员一直致力于探索高效催化剂的设计与合成,以获得催化性能更加优异、绿色清洁且可循环使用的新型催化剂。负载型贵金属催化剂因其具有优异的催化性能,现已实现了在石油化工、环境催化、精细化工等领域的广泛应用。相关研究表明:催化剂的表面结构精细调控可显著影响其催化性能,因此研究催化剂的结构性能关系是构建高效催化剂的前提和基础。本文通过简易的合成方法制备了三种不同的负载型贵金属催化剂,系统研究了催化剂表面结构调控及其在炔烃选择性加氢以及烷烃脱氢反应上的应用。具体研究内容如下:（1）构建了 Pd和Ga2O3之间的金属-载体强相互作用（SMSI）。通过高温热注入法制备了单分散PdxGay纳米颗粒,催化剂结构表征结果证实PdxGay纳米颗粒为PdGa合金和Ga2O3组成的复合结构,并展现出典型的SMSI特征。为了探究金属-载体强相互作用在催化反应中的作用,PdxGay纳米颗粒作为“自负载型”催化剂应用于丙炔半加氢反应。催化剂性能测试结果表明,在30℃和常压的条件下,Pd0.34Ga1纳米颗粒展现出最佳的催化性能,其丙烯选择性和丙炔转化率分别为98.2%和96.6%,远高于纯Pd纳米颗粒和湿法浸渍法制备的Pd/Ga2O3催化剂。密度泛函理论（DFT）计算证实了单分散Pd0.34Ga1纳米颗粒中的SMSI可以有效改变催化剂的表面结构,进而改变其反应路径。（2）阐述了贵金属Pt单原子配位环境对丙炔加氢选择性的影响。利用湿法浸渍法合成了 0.1%Pt/FeOxHy单原子催化剂,并且通过改变热处理温度实现了对Pt-O配位数的连续调控。Pt-O配位数的变化显著影响了其在丙炔半加氢反应中的选择性,当Pt-O配位数从～3.4提升至～5.0时,丙烯选择性从65.4%提高至94.1%,并且催化剂的本征活性基本没有变化。DFT计算证实了具有高Pt-O配位数的Pt/Fe2O3单原子催化剂更倾向于催化丙炔生成丙烯,而具有低Pt-O配位数的Pt/FeOOH单原子催化剂更易发生过度加氢。（3）提出了一种正丁烷脱氢制备1,3-丁二烯的新思路:在Pt-Ga2O3/S10催化剂中掺入CaO,抑制正丁烷脱氢异构生成异丁烯,进而大幅提高1,3-丁二烯的选择性。实验结果表明,CaO的引入可以显著抑制正丁烷脱氢过程中的异构化、C-C裂解以及积碳反应,有效提高了 1,3-丁二烯的选择性。此外,随着CaO的含量增加,PtCaGa/S10催化剂中Pt的分散度也得到了提升。优化后的催化剂0.1Pt3Ca2Ga/S10在625℃和常压下的正丁烷转化率、1,3-丁二烯选择性和时空产率分别为73.9%、36.9%和1.90 g·gcat-1·h-1。此外,该催化剂在100个脱氢/再生循环中展现出较稳定的催化性能。