煤沥青基多孔炭的制备及其在超级电容器和光催化上应用

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煤沥青(CTP)是炼焦过程的副产品,具有灰分低、含碳量高、价格低廉且来源广泛等特点。将CTP制备成功能性炭材料不仅降低生产成本,也可以实现CTP的高附加值利用。本文以CTP作为碳源,流化催化裂解油(FCCO)作为改善CTP可塑性能的添加剂,制备出多孔炭(PCs)材料,将其应用于超级电容器以及光催化降解含酚废水。本论文具体研究内容如下:采用FCCO修饰CTP,改善CTP体系流变性能,提高CTP的可塑性。改善后CTP中的缩合芳烃在高温下不容易发生过度积累,有利于与KOH进行反应,制备出具有高比面积的PCs。本实验系统考察了活化温度、KOH与炭化产物的比例以及FCCO的添加量对PCs比表面积、孔结构以及形貌等特征的影响。结果表明在最佳制备条件下,PC-700-3-20展现出高的比表面积(1991 m~2 g-1)和发达的孔结构。PC-700-3-20在三电极体系下电流密度为0.5 A g-1时具有329 F g-1的比电容,当电流密度增加到20 A g-1时,电容依旧具有220 F g-1。在5 A g-1的电流密度下循环测试10000次,PC-700-3-20电容保持率为95.7%,表明材料具有优异的稳定性。此外,基于PC-700-3-20组装的对称超级电容器在功率密度为125 W kg-1时,能量密度为5.9 Wh kg-1,10000次循环测试后,电容保持率为92.8%。使用Ni(NO3)2作为石墨化催化剂,通过水热预处理负载在改性之后的CTP上,再通过炭化、活化制备出分级多孔炭(HPCs)。其中,Ni的引入提高了传质和传热现象,增强了反应活性,降低了反应难度。实验结果表明Ni改性所制备HPCs的比表面积、平均孔径、石墨化程度以及电化学性能都优于未用Ni改性所制备的HPCs。最佳条件下所制备Ni0.3HPC-700-20的比表面积为2254 m~2 g-1,具有最多的介孔数,平均孔径为2.31 nm。介孔的增加有助于提高离子在大电流密度的传输速度。Ni0.3HPC-700-20在三电极体系下电流密度为0.5 A g-1时的比电容值为368 F g-1,在20 A g-1下的电容保持率为73.3%。基于Ni0.3HPC-700-20组装的对称超级电容器在KOH和Na2SO4电解液中具有高的能量密度。其中,在KOH电解液中,功率密度为125 W kg-1时,能量密度为8.47 Wh kg-1,在Na2SO4电解液中,功率密度为253 W kg-1时,能量密度为27.45 Wh kg-1。10000次循环测试后,Ni0.3HPC-700-20质量比电容值在KOH和Na2SO4电解液中损失分别为0和11.1%。通过水热合成法将PCs与Bi2WO6制成PC/Bi2WO6复合材料。PCs的引入提高了PC/Bi2WO6复合材料对可见光的响应能力,PC/Bi2WO6光生电子和空穴的复合能力降低,光催化活性增强。在最佳制备条件下,所制备的PC0.05/Bi2WO6在240 min内对苯酚的降解率为93.2%,而纯Bi2WO6对苯酚的降解率仅为46.3%。本论文有图59幅,表14个,参考文献129篇。
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