【摘 要】
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随着全球经济和现代工业的蓬勃发展,大量的污染物如一氧化碳(CO)等排入大气,造成了严重的大气污染。催化净化是治理气相污染物的重要技术之一,而催化氧化是其核心步骤。目前低温催化氧化CO等气相污染物的催化剂面临着贵金属用量高、结构构造高效性差等难题。因此,急需开发新型催化剂,降低贵金属用量,提高催化剂性能,实现低温高效催化净化CO等大气污染物。有机纳米催化剂因其低成本、高选择性和分子可调控性而引起了科
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随着全球经济和现代工业的蓬勃发展,大量的污染物如一氧化碳(CO)等排入大气,造成了严重的大气污染。催化净化是治理气相污染物的重要技术之一,而催化氧化是其核心步骤。目前低温催化氧化CO等气相污染物的催化剂面临着贵金属用量高、结构构造高效性差等难题。因此,急需开发新型催化剂,降低贵金属用量,提高催化剂性能,实现低温高效催化净化CO等大气污染物。有机纳米催化剂因其低成本、高选择性和分子可调控性而引起了科研工作者的广泛关注。但是许多有机纳米催化剂在非均相催化过程中面临着自身容易氧化分解的不足。理论计算结果显示,金属可通过配位作用调控碳氮三键和碳碳三键,在提高三键自身稳定性的同时能促进分子氧活化。因而,含金属配位三键的有机材料是一种潜在的高效低温氧化催化剂。因此,本论文合成了具有碳氮三键和碳碳三键的有机纳米催化剂,以CO氧化作为探针反应,用于研究催化剂的低温催化氧化性能及其催化反应机制。本论文的具体研究内容如下:采用有机气-固相反应在泡沫铜上制备了Cu-TCNQ(四氰基对苯醌二甲烷)纳米线阵列催化剂并首次用于催化氧化CO。研究发现,CuTCNQ纳米线阵列催化剂(CuTCNQNWs)表现出了优异的CO催化活性。密度泛函理论(DFT)计算和电子顺磁共振波谱(EPR)结合证实了分子氧(02)在一价铜调控的C≡N键上活化,得到一个电子还原为超氧负阴离子(·O2-)活性氧物种。原位红外实验证明CO在CuTCNQ NWs催化剂表面通过Eley-Rideal(E-R)机制与活化后的氧物种反应生成二氧化碳(CO2)。采用浸渍-煅烧法合成了金属钴修饰石墨炔复合催化剂,并研究其低温催化氧化CO性能。透射电子显微镜(TEM)和X射线光电子能谱(XPS)等表征发现金属钴主要以零价状态负载于石墨炔表面,金属钴和石墨炔之间存在强相互化学作用,使钴/石墨炔催化剂呈现出优异的CO催化活性。氧气程序升温脱附(02-TPD)结果表明钴/石墨炔催化剂表面具有更多的活性氧物种,能有效促进CO的低温氧化。综合全文,我们研究发现C≡N键/C≡C键能有效促进分子氧活化从而促进CO低温催化氧化,这一结果为合理设计低成本的金属有机非均相催化剂在低温大气污染控制领域的应用提供了新思路。
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