电子-锂离子包覆层调控富锂锰基正极材料理化特性及电化学行为研究

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发展高性能锂离子电池技术有望满足大规模储能电站和汽车动力电源的需求。正极较低的放电比容量是制约现有锂离子电池技术在上述领域应用的瓶颈问题。在现有的锂离子电池正极材料体系中,富锂锰基正极材料由于兼具理论放电比容量高(>300 mAh/g),放电电压范围宽和成本低廉等优点受到广泛关注。然而富锂锰基正极材料的实用化仍面临倍率性能和工作稳定性差的问题。针对上述问题,本文拟以Li1.2Mn0.54Ni0.13Co0.13O2(LMNC)为研究对象,提出通过在其表面制备电子-锂离子电导包覆层优化材料微结构和电化学性能的改性策略。具体工作涉及利用基于葡萄糖的预处理工艺在LMNC表面原位制备尖晶石包覆层和利用湿化学法在LMNC表面制备LiAlO2/C复合包覆层两部分内容。本论文主要研究发现如下:(1)原位制备尖晶石包覆层改性工作:首次利用基于葡萄糖的预处理工艺在LMNC表面制备了尖晶石包覆层。材料改性过程能够实现富锂相Li2MnO3的化学活化。材料改性过程显著提高了 LMNC的首次放电比容量、首次库伦效率、倍率性能和循环稳定性等电化学性能。如首次放电比容量和库伦效率从原始样品的228.7 mAh/g和73.4%增加至292.0 mAh/g和93.4%。经过100圈循环后放电比容量和电压保持率从原始样品的73.4%和78.7%增加至84.1%和86.2%。LMNC电化学性能的上述转变可以归因于基于葡萄糖的预处理工艺实现了材料表面尖晶石包覆层的原位制备和体相Li2MnO3组分的化学活化,提高了材料电子-锂离子电导率和优化了材料在充放电过程中晶体结构演变过程。(2)基于湿化学法的LiAlO2/C复合包覆改性工作:首次基于蔗糖等原材料在LMNC表面制备了 LiAlO2/C复合包覆层。改性过程中蔗糖会引起富锂相Li2MnO3的化学活化和富锂锰基正极材料LMNC的阳离子混排,LiAlO2能够抑制LMNC的阳离子混排。材料改性过程能够有效提高LMNC的电化学性能。如经过200圈循环后放电比容量和中值电压保持率从原始样品的68.8%和75.9%增加至96%和78.7%。这可能与LiAlO2/C复合包覆层能够提高富锂锰基正极材料表面电子-锂离子电导和抑制电解液对正极活性物质的腐蚀,Li2MnO3的化学活化能够优化材料在充放电过程中晶体结构演变过程有关。
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