【摘 要】
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半导体作为光催化剂有其独特优势,其中TiO2以其化学稳定性好、环境友好、无毒廉价等优势成为研究热点。然而单一半导体TiO2作为光催化剂存在着瓶颈:一方面,其禁带宽度较宽(约
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半导体作为光催化剂有其独特优势,其中TiO2以其化学稳定性好、环境友好、无毒廉价等优势成为研究热点。然而单一半导体TiO2作为光催化剂存在着瓶颈:一方面,其禁带宽度较宽(约3.2eV),仅能受占太阳全谱5%的紫外光激发;另一方面,其表面缺乏高活性位点,光生载流子容易发生复合。这阻碍了TiO2在实际中的广泛应用。从光催化过程考虑,为了提高TiO2光催化效率,本论文将多种各具功能的贵金属纳米结构负载在半导体上。一方面,金属和半导体之间可以建立肖特基结,使得光生电子选择性地流向金属而不会发生回流,起到了促进电子-空穴对分离的作用。另一方面,我们选用了具有等离激元效应的金属,通过调控等离激元金属的形貌,可以广谱地吸收可见光和近红外光。可见光和近红外光的利用一直是光催化研究的追求,在本论文中我们开发了一种将双等离激元纳米结构与TiO2半导体纳米片集成的复合结构,从而可以在可见光和近红外光谱区域中进行光催化产氢。我们特别选取了 Au纳米立方体和Au纳米笼作为双等离激元纳米结构,分别可以吸收可见光和近红外光,产生热电子并将其注入到TiO2中。与此同时,我们将Pd纳米立方体负载在TiO2上,作为助催化剂来俘获TiO2中的电子,从而进行析氢反应。我们所设计的三元结构Au cube/cage-TiO2-Pd cube的产氢速度,明显高于相对应的二元/单元Au cube/cage-TiO2、Au cube-TiO2、Au cage-TiO2 和 TiO2 结构。
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