Ti/TiO2NT/PbO2电极的修饰改性及降解有机污水研究

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电化学氧化技术是一种环境友好型的高级氧化技术,能有效降解生物难降解有机物,因其具有绿色环保,二次污染少,安全性高及操作方便等优点,备受关注。Ti/PbO2电极作为一种电催化氧化阳极材料,具有价格低廉,导电性好,耐腐蚀性好和催化活性高等优点,而被广泛应用。但是Ti/PbO2电极的活性以及稳定性还有待提高,因此本研究以提高Ti/PbO2电极的活性和稳定性为目的,展开了一系列研究工作,本文主要的研究内容和结果如下:采用热浸渍的方法制备Ti/TiO2NT/PbO2电极的SnO2-Y中间层,改变Pb02电极的表面结构,提高其电催化活性。采用直流电沉积的方法制备电极的Pr-PbO2表面活性层,通过稀土Pr的掺杂,进一步提高Pb02电极的电催化性能。通过稀土掺杂前后的SEM和XRD对比,可以看出掺杂后的电极表面颗粒更细化更均匀,具有更大的比表面积。通过脉冲电沉积和直流电沉积两种不同的方法制备Fe和Ce共沉积的Ti/TiO2NT/PbO2电极。SEM, EDS, XRD和XPS测试结果表明脉冲电沉积的方法制备的Fe和Ce共沉积Ti/TiO2NT/PbO2电极表面颗粒更细化,比表面积更大。电化学性能测试表明脉冲电沉积的方法制备的Fe和Ce共沉积Ti/TiO2NT/PbO2电极具有更小的界面反应电阻,更高的吸氧电位和电催化活性。通过甲基蓝(MB)模拟降解废水实验,确定出最佳的降解条件。通过化学需氧量(COD),有机含碳量(TOC)和紫外-可见吸光光度计对MB的降解情况进行表征。对于Ti/TiO2NT/SnO2-Y/Pr-PbO2电极,在MB初始浓度为50mg·L-1, pH=5,电流密度为70 mA·cm-2,降解时间为150 min时,MB和TOC去除效率达到最佳,分别为99%和66%。在电流密度为1 A·cm-2,2M的H2S04溶液中进行电极强化寿命测试,结果表明改性后的电极强化寿命为320 h。对于Fe和Ce共沉积Ti/TiO2NT/PbO2电极,在MB初始浓度为30 mg·L-1,电流密度为50 mA·cm-2,pH=5,降解时间为120 min时,MB和COD去除效率达到最佳,分别为99%和81%。强化寿命测试实验还表明,脉冲电沉积方法比直流电沉积方法改性的电极强化寿命高。以上两种改性方法的动力学研究表明,MB的降解都符合一级反应动力学模型。
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