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聚合物水凝胶是由溶解在水溶液中的亲水性高分子链通过交联作用而形成的三维聚合物交联网络,被广泛地应用于组织工程、创伤敷料、医用电极、软电子材料等领域。而共价交联的水凝胶因网络中缺乏有效的能量耗散机制,导致其在外力作用下容易产生永久性破裂,严重地限制了水凝胶的应用。因此,本论文从改善水凝胶力学性能的角度出发,通过非共价的动态物理作用去调控水凝胶的交联结构,探讨水凝胶力学性能与交联结构之间的关系。具体来说,本论文可以分为以下三个方面的内容:在论文的第一部分工作中,我们将阳离子聚苯乙烯(PS)微球引入到纯疏水缔合体系中,诱导疏水单体在微球表面聚集,制备了力学性能优异的阳离子PS微球复合水凝胶。在十六烷基三甲基氯化铵(CTAC)的作用下,PS微球将疏水的甲基丙烯酸十六烷基酯吸附到其表面,形成疏水缔合中心,同时微球表面的季铵盐基团与KPS产生静电作用,通过原位引发,构筑了双物理交联的网络结构。PS微球作为多官能度的大交联剂的引入,明显提高了水凝胶的力学性能,其最大拉伸应力可以达到1.32MPa,断裂能4.5 MJ/m~3,断裂伸长率为1300%,同时水凝胶还具有良好的自恢复性和压缩抗疲劳性。在论文的第二部分,我们将CTAC胶束作为物理交联剂引入到化学交联的聚丙烯酰胺(PAAm)网络中,得到了机械性能良好的PAAm/CTAC胶束杂化交联水凝胶。在杂化交联网络中,共价键交联作用能够有效地抑制水凝胶的滞后现象,同时动态的物理交联作用通过可逆的解离来耗散能量。此外,动态流变性能测试结果表明CTAC胶束可以完善水凝胶的交联结构,使其具有更少的网络缺陷。共价键交联和物理交联的协同作用赋予了水凝胶优异的力学性能。该水凝胶的拉伸应力可以达到481 kPa,断裂伸长率为1220%,断裂韧性为1.65 MJ/m~3,同时具有优异的弹性和自恢复性能。在论文的第三部分,我们分别以丙烯酸十二烷基酯和甲基丙烯酸十二烷基酯作为疏水单体,丙烯酰胺作为主单体,通过胶束共聚合制备了两种疏水缔合水凝胶。通过不同条件下的拉伸性能测试,并结合Mooney-Rivlin理论分析两种水凝胶的网络弹性参数,讨论了疏水单体的甲基对其水凝胶力学性能的影响。实验结果表明:疏水单体的甲基增加了疏水缔合微区中聚合物链的刚性,使疏水分子链的受限程度增加,导致水凝胶对拉伸速率的响应更慢。而不带甲基的疏水缔合水凝胶具有更好的弹性和自恢复性能。