【摘 要】
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可持续,清洁型能源的开发和利用始终是人类社会的一大挑战,通过电解水的方式将间歇式的风能、太阳能等二次能源转化为氢能是一种既环保又高效的能源转化手段。然而电解水过程中电极所需能耗较高、电极使用寿命较短等问题限制了水电解析氢产业的发展,因此开发高效、耐用的电催化剂变得至关重要。本文基于纳米级柯肯达尔效应,以Mg作为造孔剂,利用气氛高温烧结的方法制备了用于水电解析氢反应的NiMo和NiPt固溶体合金电极
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可持续,清洁型能源的开发和利用始终是人类社会的一大挑战,通过电解水的方式将间歇式的风能、太阳能等二次能源转化为氢能是一种既环保又高效的能源转化手段。然而电解水过程中电极所需能耗较高、电极使用寿命较短等问题限制了水电解析氢产业的发展,因此开发高效、耐用的电催化剂变得至关重要。本文基于纳米级柯肯达尔效应,以Mg作为造孔剂,利用气氛高温烧结的方法制备了用于水电解析氢反应的NiMo和NiPt固溶体合金电极,研究了固溶体合金电极表面形貌、成分、结构及其析氢性能。研究表明,一步气氛高温烧结法制备了具有多孔纳米海绵状的NiMo固溶体合金电极,NiMo原子比为1:2且烧结温度为900℃时,可获得体心立方结构的多孔纳米海绵状Mo基固溶体合金(定义为Ni0.33Mo0.67-900)。Ni0.33Mo0.67-900固溶体合金电极在10 m A cm-2析氢电流密度时,析氢过电位为37 m V,Tafel斜率为39.2 m V dec-1;电流密度2 A cm-2时,Ni0.33Mo0.67-900电极析氢300小时后,电极电化学析氢活性未有改变,且结构稳定。研究发现在析氢初期阶段Ni0.33Mo0.67-900电极表面会进行结构自重组,最后形成了一层多晶态的NiMo（氧化）氢氧化物层。NiMo协同催化、3D互联通道的纳米海绵状结构、良好的导电性和稳定的结构使得Ni0.33Mo0.67-900固溶体合金电极具有优异的电催化活性和高的析氢稳定性。采用相同的方法制备了具有超低Pt含量的NiPt固溶体合金电极。研究表明,所制备的电极均为面心立方结构的纳米片状Ni基固溶体合金。当Pt含量为1wt.%且烧结温度为900℃时（定义为1%-Pt/Ni-900）,所制备的电极表现出最高的电化学析氢活性,达到10 m A cm-2电流密度时所需过电位为22 m V,塔菲尔斜率为30.9 m V dec-1。1%-Pt/Ni-900电极具有优异的电化学稳定性,在长时间多电流阶跃实验中表现良好。研究发现电极在析氢时表面元素的存在形式发生改变,产生表面结构重组现象。种种证据表明,大的比表面积和NiPt协同催化作用是提高电极析氢活性的主要原因。
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