【摘 要】
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近些年,人们对金属有机配位聚合物的研究进展保持热度与关注。该类化合物具有特殊的空间结构,诸如1D链、2D层及3D网状超分子结构等。同时,配位化合物包含了金属以及配体共同
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近些年,人们对金属有机配位聚合物的研究进展保持热度与关注。该类化合物具有特殊的空间结构,诸如1D链、2D层及3D网状超分子结构等。同时,配位化合物包含了金属以及配体共同带来的特殊性质,如磁性、光学性质及电化学性质等给新材料的研究提供了新的思路。在对金属有机配合物的研究过程中发现,过渡金属种类多样且具有较强配位能力,而含氮与含氧有机配体种类繁多且大多具有多配位点,易与金属形成配位键。基于过渡金属、含氮中性配体以及含氧配体这三者的特性,不仅能通过配位键形成一定的空间结构,还能在先形成建筑模块的条件下,通过分子间弱相互作用力,自组装形成高维超分子结构。此类化合物潜在优异的物理、化学性质,使得对该类化合物研究成为配合物研究领域的热门方向之一。本文研究设计并合成了 一种三氮唑衍生物,1,1’-(oxybis(ethane-2,1-diyl))bis-(1H-1,2,4-triazole)(BTE),基于多元羧酸以及多金属氧酸盐,分别与ZnⅡ、CdⅡ、CuⅡ的金属盐通过水热法合成六个化合物,即[Cd(BTE)(ipa)]·H2O(1)、Zn(BTE)(ipa)(2)、Cu2(BTE)2(Mo8O26)0.5(3)、Cu4(BTE)4(SiW12O40)(4)、Cu4(BTE)4(PMo12O40)(5)、Cu(BTE)(PW12O40)0.5(6)(ipa=iso-phthalic acid、BTE=1,1’-(oxybis(ethane-2,1-diyl))bis(1H-1,2,4-triazole))。通过X-射线单晶衍射测试和shelxtl软件包解析出六个化合物的晶体结构。化合物1和2具有相似的化学结构,通过CdⅡ或者ZnⅡ与间苯二甲酸以及配体BTE形成一维链状结构。在化合物3中,配体BTE和CuⅡ离子相连分别形成了 1D长链和Cu2BTE2环,Mo8O264-桥联相邻的链和环形成了 一维梯形链状结构。在化合物4与5具有相似的结构,两个CuⅠ离子与两个配体BTE相互连接形成Cu2BTE2环状结构单元,其中只有一个环状结构Cu2BTE2直接与SiW12O404-或PMo12O404-相连,而另一个Cu2BTE2结构单元独立存在而形成了0D的离散结构。在化合物6中,相邻的Cu2BTE2环状结构由PW12O404-离子连接形成一维链,链与链之间通过Cu…O弱作用力,形成了 一个二维层状超分子结构。在本论文中,对化合物1-6的红外光谱性质、热重性质、荧光性质分别进行了研究。对化合物3-6的电化学行为进行了研究,并将化合物3-6用于电催化降解过氧化氢以及亚硝酸盐的研究。
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