在“可持续发展”的理念和“零排放”的环保新观念主导下的21世纪,低温、低成本、低污染、高效的烟气脱硝已成为学术界和工业界研究的新方向。为了探求这样的烟气脱硝工艺,本文提出了一个崭新的技术构思——铁基磁流化床选择性催化还原脱硝,其核心是磁场流态化技术与催化反应技术的集成。本文采取实验研究与理论分析相结合的研究方案,以廉价、对环境危害小的铁基催化剂为研究对象,涉及温度、流动、催化、磁场等因素的组合,协同提高铁基催化剂的脱硝效率,探讨铁基磁流化床(Magnetically FluidizedBeds,MFB)选择性催化还原(Selective Catalytic Reduction,SCR)脱硝反应的磁场效应,为铁基磁流化床SCR脱硝工艺的成功应用奠定基础。　　 选取和制备了既适合磁场流态化操作又具备SCR脱硝效力的三种环境友好型亚铁磁性铁基颗粒催化剂:Fe3O4球型颗粒、γ-Fe2O3颗粒、Fe2O3颗粒。自行设计了MFB反应器及相应的SCR脱硝实验系统。对所选备的三种颗粒催化剂进行了冷态流化和热态脱硝实验,研究了磁性铁基催化剂活性、MFB反应器的脱硝特性。实验结果表明:1)γ-Fe2O3催化剂具有良好的低温催化脱硝效力,在250℃时脱硝效率可达到90％;2)Fe2O3颗粒催化剂适于250℃以下的低温脱硝,在250℃以上,Fe2O3开始对脱硝剂NH3有氧化催化作用;3)磁场提高了流化床Fe2O3催化剂SCR脱硝反应效率,将高效脱硝的温度范围从220℃～250℃扩展至180℃～250℃,而且当磁场强度为0.01 T～0.015 T时,脱硝效率可以达到95%。　　 采用比表面积(BET)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、X射线衍射谱(XRD)、穆斯堡尔谱(M(o)ssbauer谱)等表征方法对所得反应前后的铁基催化剂进行分析,确定了铁基催化剂的构成、催化活性成分、表面物理和化学性质。表征和分析结果表明,Fe2O3颗粒催化剂包含了γ-Fe2O3和α-Fe2O3两种催化活性物相,且以γ-Fe2O3为主,为了确保其稳定性,使用温度最好低于300℃。反尖晶石结构的γ-Fe2O3催化剂具有很好的催化活性,γ-Fe2O3晶格中的阳离子空位不仅可以为催化反应提供更多的活性位,而且促进反应中表面电子的传递。　　 提出了铁基SCR脱硝的Rideal-Eley和Langmuir-Hinshelwood混合反应机理,研究了该反应简化的本征表面反应过程和传递过程。铁基SCR脱硝具有如下的历程:裸露在晶体表面的Fe(Ⅲ)基为SCR催化反应提供了活性中心,在Fe(Ⅲ)的氧化还原电势和热活化的作用下,吸附的NH3被脱氢活化为NH2自由基物质,与吸附态的NO自由基或气相中的NO自由基进行组合,生成N2和H2O,而被还原的Fe(Ⅱ)离子则在02的氧化作用下重新被复原,从而形成一个完整的Fe基催化脱硝的循环。反应体系中,气相NO分压的增大可以增强NO从气相到Fe基催化剂表面的传递过程,温度的升高、气流与催化剂颗粒的相对速度的增加也有利于反应物NO在气固界面的扩散传递过程。　　 研究了磁场对流化床铁基SCR脱硝的物理、化学作用。其物理作用体现在磁场抑制和消除了流化床中的气泡,实现了良好的颗粒脉动和混合,增强了气固接触效率,从而增强了流化床磁性Fe2O3催化剂SCR脱硝的传递效率。其化学作用可归结为:1)磁场减小了反应体系中顺磁性组份NO的化学势,推动NO向磁性铁基催化剂表面富集;2)催化剂颗粒磁化产生的边界效应使顺磁性分子NO受Faraday力的推动,向铁基催化剂表面运动,增强了NO在磁性Fe2O3催化剂表面的化学吸附;3)亚铁磁性铁基催化剂和磁场的协同作用,能有利地促进反磁性反应物向顺磁性产物的磁状态转变和反应中电子的迁移,促进了NH3在磁性Fe(Ⅲ)基上的活化;4)磁场影响自由基反应体系的有序性,从而促进了自由基NH2与NO的反应。　　 总之,铁基磁流化床SCR脱硝采用廉价、环境友好的铁基催化剂,依靠磁场降低SCR脱硝反应的表观活化能,从化学反应特性和化学反应条件等诸多方面促进了磁性铁基SCR脱硝的进行,实现了低温、廉价、低污染、高效的烟气SCR脱硝。