碳量子点/铌酸铋纳米复合材料制备及光催化性能研究

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近年来,环境污染问题日益严重,而水体中抗生素污染物的含量更是逐年提升,我国渤海湾地区地表水中喹诺酮类药物的含量甚至达到了6800ng/L。为了解决这一问题,迫切需要开发一种新型的高效水处理技术。光催化技术是近年来发展最为活跃的水处理技术之一。TiO2作为光催化剂具有诸多优点,但其在可见光范围催化活性较低,严重制约了它的广泛应用。铌酸铋是一种新型的宽带隙半导体材料,具有良好的微波介电性能和光催化性能,在光催化领域内的应用和机理研究工作尚处于探索阶段,有待深入研究。本文利用水热-煅烧法制备出了具有高光催化活性的金属含氧酸盐BiNbO4,及其它的同系物Bi5Nb3O15,并利用碳量子点的特殊性质,将其与Bi5Nb3O15材料复合,以达到改良光催化剂催化性能的目的。本论文主要工作如下:
  (1)以Bi(NO3)3·5H2O和NbCl5为起始原料,利用水热-煅烧法成功合成正交相α-BiNbO4和三斜相β-BiNbO4。结果表明:α-BiNbO4的禁带宽度为3.71eV,比表面积为30.92m2/g,平均孔径为16.96nm;β-BiNbO4的禁带宽度为3.21eV,比表面积为2.71m2/g,平均孔径为14.29nm。对比α-BiNbO4和β-BiNbO4在氙灯下对沙拉沙星的光催化性能,发现α-BiNbO4降解效果更佳,因此以α-BiNbO4为主要研究对象,探讨了α-BiNbO4光催化降解沙拉沙星的影响因素。溶液初始浓度为10mg/L,催化剂用量为2.0g/L,初始溶液pH为3,在氙灯下光照降解反应150min,对沙拉沙星的降解率为97.37%;α-BiNbO4对沙拉沙星的光催化降解反应符合降解一级动力学模型。
  (2)以柠檬酸和尿素为原料,利用水热法合成了碳量子点CQDs。结果表明,碳量子点表面富含亲水基团,在水中分散性良好,没有明显的团聚现象,其粒径约为5nm,粒径分布较窄,具有良好的光致发光特性,在紫外光照射下显示明亮的蓝色荧光,当激发光波长为333nm时,发射波长为438nm,其量子产率可达到13.39%。碳量子点具有明显的激发光依赖性,不仅发射光的强度随激发光波长变化,而且发射光谱主波长也随激发光波长的增加有不同程度的红移现象。
  (3)以Bi(NO3)3·5H2O、NbCl5和碳量子点为原料,利用水热法合成了CQDs/Bi5Nb3O15纳米复合材料。结果表明,Bi5Nb3O15属正交晶系,呈现不规则颗粒状;并发现CQDs/Bi5Nb3O15在28.6°处的衍射峰出现分峰现象,这可能归属于CQDs的复合导致Bi5Nb3O15的晶格发生畸变,测得其禁带宽度为2.65eV。以沙拉沙星为降解对象,评价了CQDs/Bi5Nb3O15复合材料光催化性能。当沙拉沙星溶液的初始浓度为10mg/L,催化剂加入量为2.0g/L时,250W氙灯照射反应150min,3wt%CQDs/Bi5Nb3O15复合材料的光催化性能最佳,对沙拉沙星的降解率可达87.90%,与纯Bi5Nb3O15相比较,其降解率提高了39.52%;稳定性实验表明,CQDs/Bi5Nb3O15复合材料重复使用5次后,降解率仍能达到86.95%。
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