【摘 要】
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近年来,突发性公共卫生事件的爆发对公众健康、经济发展和社会稳定造成了前所未有的威胁。相关生物标志物的检测是及时发现和应对这一问题的关键。半导体基共振拉曼纳米探针具有等间距的多声子共振拉曼线,呈现出易识别的光谱指纹特征,在生物检测方面展现出了独特优势。然而,目前报道的共振拉曼纳米探针均需紫外激发,材料种类较为匮乏,阻碍了其在定制化分析检测方面的发展。为此,本论文构建了可见光激发的碲化锌(ZnTe)共
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近年来,突发性公共卫生事件的爆发对公众健康、经济发展和社会稳定造成了前所未有的威胁。相关生物标志物的检测是及时发现和应对这一问题的关键。半导体基共振拉曼纳米探针具有等间距的多声子共振拉曼线,呈现出易识别的光谱指纹特征,在生物检测方面展现出了独特优势。然而,目前报道的共振拉曼纳米探针均需紫外激发,材料种类较为匮乏,阻碍了其在定制化分析检测方面的发展。为此,本论文构建了可见光激发的碲化锌(ZnTe)共振拉曼探针,实现了超灵敏生物检测;进一步采用硫化锌(ZnS)包覆ZnTe,优化了材料光学性能,构建了可见、紫外均可激发的共振拉曼/光致发光双模四信号纳米探针,提高了检测灵敏度,拓宽了检测范围,为纳米探针的设计提供了实验参考。本论文主要研究内容如下:(1)借助ZnO与ZnTe溶度积的差异,以ZnO为前驱物,设计了一种离子交换制备方法,通过调节Te/Zn摩尔比、Na BH4浓度、反应时间等实验参数,成功制得了ZnTe纳米粒子。在532 nm激发下,所得ZnTe纳米粒子具有多声子共振拉曼散射性能。利用戊二醛交联法构建了ZnTe共振拉曼纳米探针,用于人免疫球蛋白G的检测,检测限达21.5 fg/m L,检测范围为1 pg/m L-50 ng/m L,优于近几年报道的其他人免疫球蛋白G的检测方法,实现了血清样品中人免疫球蛋白G的准确、高灵敏检测。(2)以巯基丙酸为硫源,采用离子交换法,通过调节硫源添加量,成功制备了ZnTe@ZnS纳米复合材料。ZnS的包覆不仅起到了表面钝化作用,促使ZnTe产生光致发光信号,还为材料提供了另一种紫外激发的选择。所得ZnTe@ZnS纳米复合物在532 nm或325 nm激发下均具有多声子共振拉曼散射和光致发光性能。利用碳二亚胺偶联法构建了共振拉曼/光致发光双模四信号纳米探针,实现了多信号相互验证,保证了检测的可靠性。对人免疫球蛋白G的检测限降至65.9ag/m L,检测范围拓宽至1 fg/m L-100 ng/m L。血清样品中人免疫球蛋白G的检测结果表明该纳米探针具有良好的临床应用前景。
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