二维材料碲化钼的相变特性研究

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继石墨烯之后,黑磷、二维过渡金属硫属化合物(TMDCs)、六方氮化硼等类石墨烯二维材料引起了国内外学术界的广泛关注。TMDCs因拥有天然可控的带隙、高的载流子迁移率及可调控相变等优异性能而备受重视。其中,碲化钼(MoTe2)的半导体相(2H相)与半金属相(1T’相)能量差仅为35 meV,远小于其它同类二维材料,因此在相位调控工程领域有着巨大的应用前景。之前有研究表明,高温退火、激光灼烧、在CVD生长过程中调控降温速率等方法均可以实现MoTe2的相变,但这些方法的操作步骤相对复杂,同时在处理过程中容易对样品造成损伤,也难以实现大面积均匀调控。因此,寻求一种简单无损、可以实现大范围调控的相变手段极为迫切。鉴于此,本文对MoTe2的几种相变手段及其机理进行了系统研究。首先,通过研究MoTe2拉曼光谱随激光功率变化的规律得出了基于激光灼烧使其相变的机理,提取了MoTe2发生近乎无损相变的最佳功率。在此基础上,进一步研究了衬底热导率对相变的影响,得出不同衬底热导率与相变功率的关系。最后,提出一种简易无损的温和氢气等离子体技术,实现了不同层数MoTe2的可控均匀相变,并对相变前后MoTe2的光学及电学性能进行了系统的对比与研究,分析了其相变调控的机理。论文的主要研究内容归纳如下:1.对MoTe2拉曼光谱随激光功率的变化情况进行了研究,探讨了基于激光灼烧手段的相变机理。研究发现,在激光照射区域,激光在样品表面积聚的热量使得MoTe2形成大量碲空位缺陷,引起了其晶格结构的变化,这是产生相变的根本原因;接着,分别研究了具有不同热导率的四种衬底(SiO2/Si、Si、GaAs和PDMS(聚二甲基硅氧烷))对最佳相变功率的影响,发现最佳相变功率与衬底的热导率成正比关系。热导率为0.35W/MK的PDMS衬底仅需2mW功率的激光即可实现相变;然后,基于低功率激光灼烧,在PDMS衬底上完成MoTe2的微区可控相变,实现了MoTe2的图像化拉曼成像;最后,提出相变的MoTe2具有表面拉曼增强的作用,并对其机理进行了解释。2.首次采用温和氢气等离子体技术并结合高温退火手段实现了不同层数MoTe2 2H与1T’相之间的可控转换。通过拉曼光谱对不同处理阶段样品的相变程度进行了表征,研究发现:发生相变时,样品的E12g及Ag拉曼峰的半峰宽都发生展宽,且其峰强呈现不断降低的趋势;另外,光学显微镜和原子力显微镜的表征结果表明:在等离子体处理过程中并不会对样品造成刻蚀和破坏;通过对氧气和氩气等离子体处理结果进行对比,归纳出基于氢气等离子体能实现无损相变的主要原因是:氢气等离子体能量较小,在处理过程中能保证使MoTe2结中上层Te原子层发生滑移的同时不引入额外缺陷。并且,该方法配合300℃下的高温退火可以实现相变的可逆调控,较其它相变方法更具有不可比拟的优势。
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