橡胶，作为三大高分子材料之一，对我国国民经济与国防军工有着重大的影响。在实际使用中，通常需要加入一定份量的纳米增强填料，制备成橡胶基纳米复合材料。然而，如何调控纳米颗粒在橡胶基体中的分散是制备具有优异机械性能的橡胶纳米复合材料的基础，而如何建立复合材料微观结构与宏观动静态力学性能的关联是实现性能可控的关键。由于橡胶纳米复合材料存在着多层次、多尺度的复杂相互作用，传统的实验手段很难做到对其微观结构精细全面的表征，从而很难建立起微观结构和宏观性能之间定量的关联。因此，分子动力学模拟将在表征橡胶纳米复合材料微观结构及预测其动静态力学性能方面发挥十分重要的作用，并为实验工作提供指导。　　基于以上的研究背景，本论文主要工作是采用分子动力学模拟研究方法，围绕橡胶基纳米复合材料的微观结构设计与宏观动静态力学性能，开展了深入细致的研究。主要内容及创新点如下:　　(1)各向异性纳米填料的分散-剪切取向及其复合材料力学性能的研究。采用分子动力学模拟和实验手段，研究者已经系统研究了球形纳米颗粒在橡胶基体中的分散行为及增强机理。然而，针对各向异性的纳米填料，如纳米片、纳米管，还缺乏系统深入的研究。本文首先分别研究了接枝位置、接枝密度、接枝分子链链长以及接枝分子链柔顺性对各向异性纳米填料在橡胶基体中分散及其静态力学性能的影响。研究结果表明，接枝位置对纳米片和纳米管在橡胶基体中的分散有着重要的影响。当接枝位置处于纳米片或纳米管中间部位时，分散效果最好。对于纳米片或纳米管的表面接枝改性，存在一个最佳的接枝密度。这个现象与球形纳米颗粒的表面接枝改性规律一致。而且增长接枝分子链链长，增强接枝分子链的刚性，可以进一步改善纳米片或纳米管在橡胶基体中的分散。不同分散状态下纳米复合材料的力学性能研究结果表明，接枝改性后的纳米片或纳米管分散越好，复合材料的静态力学性能越优异。其次，本文研究了周期性剪切对纳米片和纳米管在橡胶基体中取向的影响。研究结果表明:剪切条件对纳米片和纳米管的取向有着重要的影响。在大振幅、高频率的剪切条件下，纳米片或纳米管的取向程度高。在相同剪切条件下，纳米片更容易取向。同时，纳米片的取向方向与剪切方向一致;而纳米管的取向方向与剪切方向不同。由于分子链取向和填料取向的协同作用，剪切之后的纳米复合材料静态力学性能呈现出各向异性;相比较而言，分子链取向对复合材料力学性能贡献更大。　　(2)各向异性纳米填料调控橡胶纳米复合材料黏弹性的研究。关于各向异性纳米填料填充体系的橡胶纳米复合材料，前期的研究工作主要集中在填料的分散、取向及其静态力学性能上。然而，针对其在拉伸过程中可以发生可回复形变的特点，目前没有文献报道。本文重点利用各向异性纳米填料在加载过程中储存能量，在卸载过程中释放能量的特点，可以在复合材料中起到类似“纳米弹簧”的作用，调控橡胶纳米复合材料的黏弹性。为了更好的指导实验工作，本文采用联合原子模型描述一种通用橡胶-顺丁橡胶;采用AIREBO力场描述碳纳米填料-石墨烯纳米带和碳纳米管。为了更好的观察碳纳米填料在加载过程中可回复变形的特点，本章模拟中采用的是尺寸较长的石墨烯片和碳纳米管。首先研究了纯顺丁橡胶分子链的末端距、均方回转半径、均方位移和扩散系数，并与文献作比较。研究结果与文献数据吻合，证明了模型的准确性。之后，分别将石墨烯带、碳纳米管与顺丁橡胶复合，研究其对复合材料黏弹性的调控效果。模拟时通过将分子链与石墨烯带或者碳纳米管表面官能团产生化学交联键，来改善填料与橡胶基体之间的界面作用。结果表明，石墨烯带和碳纳米管的加入可以降低复合材料的滞后损失;界面交联密度越大，即界面作用越强，复合材料的滞后损失越小;在相同的界面交联密度的前提下，随着填充份数的增加，复合材料力学性能增强，滞后损失减小。这主要是因为在本章模拟中，我们采用单层石墨烯带和单根碳纳米管，其与橡胶基体之间存在较大的界面交联密度，导致石墨烯带和碳纳米管在橡胶基体中呈均匀分散状态，显著减少了填料之间的内摩擦。在界面交联密度一致的情况下，随着填料填充份数的增加，与填料表面产生交联作用的橡胶分子链增多，填料与分子链之间的界面摩擦和分子链与分子链之间的内摩擦可以得到有效降低。而在实验中，复合材料的滞后损失一般随填料填充份数的增加而增加。这主要是因为在目前的实验中石墨烯或碳纳米管为多层、团簇形态，分散性差，填料之间存在严重的内摩擦，导致复合材料滞后损失升高。对比研究结果表明，在相同填充份数下，碳纳米管相对石墨烯带填充复合材料的滞后损失更小。　　(3)纳米填料作为交联点构建新型橡胶纳米复合材料及其性能的研究。在传统的橡胶纳米复合材料制备工艺中，主要是将纳米填料与橡胶基体共混。这种制备方法工艺简单、实用，制备出的复合材料在常温下表现出优异的力学性能。然而，在高温条件下，由于材料的体积膨胀效应以及纳米填料自组装结构与聚集的演化，复合材料的力学性能会大幅度的衰减。为了制备出性能优异的纳米复合材料，本文首先研究了硬段-软段-硬段三嵌段共聚物的自组装行为。研究结果表明:当硬段组分含量为10％时，硬段会逐渐自组装成球形纳米增强体。在球形增强体自组装形成过程中，随着自组装结构逐渐规整，材料力学性能逐渐变好，滞后损失逐渐减小。这种自组装结构在室温下拥有优异的力学性能。但是，随着温度的升高，硬段增强体会逐渐破坏，材料的力学性能也会逐渐下降。增加硬段之间的相互作用后，纳米增强体不容易被破坏，导致材料的力学性能增强，滞后损失减小，热稳定性变好。　　基于上面研究工作的启示，我们尝试将对温度敏感的硬段相更换为热稳定性更好的无机纳米填料。具体方法是:将球形纳米颗粒表面和橡胶分子链末端官能团化，以球形纳米颗粒作为“交联点”，分子链末端与球形纳米颗粒表面产生化学交联作用，构建弹性体网络。我们将这种体系定义为“末端交联体系”。研究结果表明，末端交联体系可以改善球形纳米颗粒在橡胶基体中的分散;随着分子链尺寸的改变，球形纳米颗粒之间的平均距离可以随之改变。末端交联体系的力学性能研究结果表明，复合材料的力学性能随着温度的升高而有所增强。该现象与传统共混方法制备的复合材料不同。这主要是因为在末端交联体系中，球形纳米颗粒不仅均匀分散，而且作为交联网络的一部分，该体系类似于纯橡胶交联体系。根据橡胶状态方程，随着温度的升高，材料的力学性能会有所增强。而且，与物理共混体系相比，末端交联体系的滞后损失更小。针对纳米片或纳米管在橡胶基体中容易聚集的缺点，采用末端交联的方法，即以纳米片或纳米管为交联点，将分子链末端与其表面官能团发生化学交联作用，可以显著改善其在橡胶基体中的分散，所制备的纳米复合材料动静态力学性能呈现出与球形纳米颗粒作为交联点制备的复合材料类似的特征。总之，末端交联方法所制备的橡胶纳米复合材料既可以拥有优异的静态力学性能，也可以拥有较低的滞后损失。这种新型的制备工艺为制备低滞后、高热稳定性的橡胶纳米复合材料提供了新的思路。