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石墨烯是由碳原子间sp2杂化形成的二维蜂窝状材料。作为碳材料家族的新成员,石墨烯拥有很多优异的性能,例如高载流子迁移率、化学稳定性好以及高机械强度等,成为了近年来科研工作者们研究的热点。 化学气相沉积法是最适宜生长大面积高质量石墨烯的方法。目前科研人员已经在铜箔上实现了高质量单层石墨烯的生长。并通过各种转移方法实现了在目标衬底上大面积无损的转移。但是这些大面积的石墨烯存在着高密度的晶界,严重影响其电学性能如载流子迁移率等,因而如何制备大尺寸单晶石墨烯显得尤为重要。石墨烯拥有优异的电学性能,使得其在电子器件如有机电子学器件方面有着很大的应用前景,但是也面临着很多挑战和困难。例如石墨烯用做有机场效应晶体管的源-漏电极,可以实现优异的器件性能。然而石墨烯的载流子密度较低因而电导率不高,并且其功函数存在很大的不确定性,这些都影响到有机/电极界面处的载流子注入从而制约器件性能的进一步提高。为此提出了新的石墨烯掺杂方法克服上述困难。此外,石墨烯还在自旋电子学有重要的应用潜力,例如可作为垂直型自旋阀的中间介质层或界面层。然而目前大多数的器件制作方法中,存在着底电极铁磁金属表面容易氧化,以及铁磁电极/石墨烯界面的杂质污染问题,严重阻碍石墨烯基自旋阀性能的提高。为此将采用在铁磁金属Co表面直接CVD生长石墨烯的策略来解决上述问题,并将此石墨烯保护的铁磁电极应用于有机自旋阀器件的制备。基于以上问题和相应的解决办法,取得了如下的研究成果: 1.采用低压化学气相沉积(CVD)方法,通过优化生长条件参数,在铜箔衬底上生长出4mm左右的大尺寸单晶石墨烯。通过一系列形貌和结构的表征,证明了样品为高质量的单层单晶石墨烯。同时观察到CVD生长过程中出现的亚毫米级、A-B型堆垛的多层单晶石墨烯畴,以及由不同成核点处的单晶石墨烯共生形成的叠层结构。此外通过采用三种类型的铜箔衬底生长石墨烯,发现铜箔特性如体氧含量等对石墨烯成核密度和单晶石墨烯形貌有重要的影响,并观察到不同类型铜箔的晶面择优取向在CVD生长前后发生不同的转变。最后,利用所生长的大尺度单晶石墨烯制备场效应晶体管,实现高达2400cm2/Vs的载流子迁移率。 2.首次报道了采用旋涂碳酸铯(Cs2CO3)溶液这一简便方法,实现了CVD生长的石墨烯的N-型掺杂。SEM、Raman谱和光电子能谱(XPS和UPS)等表征测量发现,Cs2CO3处理的单层石墨烯呈现稳定和高效的重掺杂,功函数较未掺杂的石墨烯降低近1.0eV(至3.94eV)。此外发现Cs2CO3掺杂并没有破坏石墨烯本征的网络结构,并提出了可能的掺杂机理。利用Cs2CO3掺杂的单层石墨烯作为源-漏电极、以半导体聚合物P(NDI2OD-T2)为活性层,制备N型场效应晶体管(OFET),实现了高达0.40cm2/Vs的电子迁移率,较采用未掺杂石墨烯作为电极的OFET器件提高了10倍,器件的接触电阻也显著减低。高的器件性能归因于掺杂石墨烯的低功函数有效地降低了电子由电极向有机层注入的势垒。本工作为提高有机电子器件的性能和工作特性提供一个简便有效的途径。 3.在自旋电子器件中,干净、高质量的铁磁电极/中间层界面是实现自旋极化高效注入的关键。首次报道了制备石墨烯钝化的钴电极(GPCE)并应用于垂直型自旋阀器件。通过调控CVD生长条件,在钴晶体薄膜上直接生长了高质量的单层和双层石墨烯。发现石墨烯层可有效地保护钴薄膜表面免于氧化,并得到了干净的石墨烯/晶体Co界面,因此制得了GPCE。利用GPCE作为底电极、以AlOx为中间层制备了磁隧道器件,发现GPEC电极对自旋极化电子的注入过程有关键性的影响,导致器件的磁电阻信号的反转,在5K-300K区间内得到了-1.1%的隧穿磁阻。此外,还使用GPEC电极,利用两种有机半导体C60和P(NDI2OD-T2)为中间层制备了有机自旋阀器件,观察到可观的磁电阻效应。本工作提供一种低成本制备高性能自旋阀器件方法,将在自旋电子学中有重要的应用潜力。 4.利用铁磁共振泵浦技术,首次研究了单层石墨烯和双层石墨烯在垂直石墨烯平面方向上的自旋极化传输特性。获得清晰的逆自旋霍尔电压信号。进一步证实了自旋极化的电子在铁磁电极/石墨烯界面处可进行高效的注入,理论所预测的自旋过滤的效应相一致。