石墨烯是sp~2杂化的碳原子通过强共价键键合形成的具有蜂窝状晶格结构的二维晶体。因其独特的晶体结构赋予了石墨烯诸多优异的物理、化学性质,使得石墨烯在纳电子器件、传感器、半导体材料、保护涂层及能量存储等领域有着非常广阔的应用前景。液相激光辐照法可以制备出质量良好的石墨烯。由于该方法与传统的化学气相沉积法相比,有着工艺简单易操控、清洁无污染等众多优势,引起越来越多学者的关注。本文利用模拟与实验相结合的方法,探究石墨烯的剥离机理,优化实验工艺,为激光辐照法的工业化推广提供了理论依据。论文主要研究内容与结论如下:(1)借助热力学和动力学理论,分析高能激光与石墨作用的理论基础,包括激光辐照石墨过程中温度和压力分布、高温高压环境下石墨熔化和升华机理与等离子体演变过程。从理论上解释了激光辐照法在液相介质中剥离石墨烯的可行性。(2)采用基于经验势的分子动力学模拟方法,对石墨烯的剥离过程进行模拟计算。运用Material Studio中的Forcite模块,模拟激光辐照下的高温高压环境。通过Morphology模块的BFDH模型,计算石墨晶体的主要形貌面。从温度和外力两个方面,研究石墨烯剥离机制。结果表明:从石墨表面剥离出石墨烯的过程中,需要克服的首要障碍是碳原子面网层之间的范德华力;单独高温作用只能导致石墨表面碳原子面网的滑移,但无法实现石墨烯的剥离;为了实现石墨烯的剥离,需施加外力的作用,高温有助于剥离的发生;激光微观入射角度的不同,导致外力作用方向的不同,作用的效果也不同,外力能否实现剥离,主要取决于该外力在碳原子网面垂直方向上的分力大小。(3)通过分子动力学模拟的方法厘清石墨烯微观剥离条件,进而采用实验方法对液相激光辐照剥离石墨烯进行了验证。以小粒径鳞片石墨作为碳材料,去离子水作为液相介质,制备石墨悬浮液,并设置铜箔作为收集基底,通过纳秒脉冲激光辐照制备出少量石墨烯。采用多种表征技术对产物进行分析,发现制备出了少层石墨烯,横向和纵向尺寸均达到数微米以上。结合分子动学模拟结果,总结了液相激光辐照法剥离石墨烯的机理:纳秒脉冲激光作用固体靶材时,在瞬间诱导产生高温高压的等离子体。由于水介质的约束作用,使等离子体无法扩散。等离子羽区内部发生热传导、膨胀、冷却直至溃灭。此过程中产生的高温高压的环境促使石墨表层碳原子网克服层间的范德华力,实现石墨烯的剥离。