单颗粒焦炭氮转化的数值模拟研究

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煤炭作为我国的重要一次能源,其燃烧带来了严重的环境问题。NOx作为一种环境污染物,会造成酸雨、光化学烟雾等环境问题,同时还对人类的健康有害,因而引起了世界各国的广泛重视。火电厂是氮氧化物排放的主要来源之一,而燃煤电厂又在其中占有主要份额。严峻的环境问题以及新国标提出的严格的排放限值,对降低NOx的排放提出了新的要求。要进一步降低NOx的排放就必须对煤中氮向NOx的转化有更加清楚的认识。煤中氮分为挥发分氮和焦炭氮两部分向氮氧化物进行转化,而焦炭氮向氮氧化物的转化过程与机理还不十分清楚,通过建立单颗粒模型对焦炭氮向氮氧化物的转化进行计算,是认识焦炭氮转化过程的有效方法。本文以描述燃烧过程中温度变化的能量守恒方程与描述气体组分变化的气体组分质量守恒方程为基础,通过隐式有限容积法对方程进行离散求解。方程中涉及到的反应源项,通过选取相应的反应机理来确定,包括碳燃尽的反应机理以及焦炭氮转化的反应机理。碳燃尽的反应机理选定四步表面反应机理、CO与O2的同相容积反应以及CO2与碳的异相表面反应。焦炭氮向氮氧化物转化机理,选定焦炭氮直接氧化生成NO,而不考虑先生成中间产物再由中间产物生成NO这样的反应路径以及流化床条件才作用显著的N2O。NO的还原反应机理考虑NO与焦炭的表面还原反应以及NO与CO的容积还原反应。由于燃烧过程中扩散作用的重要性,本文对气体在颗粒内部的分布情况进行了计算。主要是O2与NO在颗粒内部的浓度分布情况以及温度、颗粒粒径、气体浓度对扩散过程的影响,计算结果显示温度升高、粒径增大均不利于气体的扩散,而气体浓度增大对于气体扩散具有一定的促进作用。在焦炭氮向NO转化的研究中,计算了不同温度、氧浓度、颗粒粒径及环境NO浓度条件下氮转化率的变化情况。在900℃以上,煤焦焦炭氮向NO的转化率随温度的升高而下降;氧浓度对焦炭氮向NO转化影响复杂,在温度低于1200℃时,氮转化率受氧浓度变化的影响较小,而当温度高于1200℃时,氮转化率随氧浓度的升高而升高,在氧浓度高于10%后,氮转化率不再随氧浓度升高而变化;粒径增大焦炭氮向NO的转化率降低;焦炭氮向NO的转化率随环境NO浓度增大而降低,且这一作用受温度的影响。
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