新型甲烷干重整氧化锆载镍催化剂制备与性能

来源 :大连理工大学 | 被引量 : 1次 | 上传用户:jjxjt
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
甲烷干重整反应是同步转化两种较难活化温室气体(CH4和CO2),来制备合成气(H2/CO)的有效途径。合成气可进一步转化合成甲醇、氨、二甲醚、低碳混合醇、低碳烯烃等下游重要化工原料和合成液体燃料。由于廉价镍具有和贵金属可比的催化活性,已被广泛用于甲烷重整反应。但是,镍基催化剂在重整条件下,易于烧结和形成积炭,从而导致催化剂稳定性不够理想。积炭失活在干重整中尤为严重,已成为制约其工业化应用的瓶颈。因此,设计和制备具有高抗烧结、抗积碳稳定性的镍基催化剂,已成为甲烷干重整反应的研究热点。本论文从提高镍基催化剂催化活性、稳定性和抗积碳能力的角度出发,制备了一系列新型镍基催化剂,并研究其甲烷干重整催化性能和其构效关系。主要的研究结果如下:(1)构建了L-精氨酸有机配体辅助浸渍载镍的新方法,制备出高分散镍基催化剂。与常规硝酸镍浸渍法相比,该方法可以有效提高镍基催化剂金属Ni的分散度、减小金属Ni的晶粒尺寸,从而加强了金属Ni与载体之间的相互作用,提高了催化剂的甲烷干重整催化活性和稳定性。(2)采用水热法,以廉价ZrOCl2·8H2O为锆源,以葡萄糖和六次甲基四胺为结构导向剂和矿化剂,制备了海带状分级结构ZrO2(ZrO2-lj)。发现,与传统纳米颗粒载体(ZrO2-np)相比,海带状的分级结构ZrO2-lj具有较高的热稳定性。与Ni/ZrO2-np催化剂相比,Ni/ZrO2-lj催化剂具有较多较强的Lewis碱性位和较多具有强金属-载体相互作用的NiO。Ni/ZrO2-lj催化剂具有较好稳定性及较低的积碳率(运行30 h,6.8 mg gcat-1 h-1)。(3)以氟化铵(NH4F)为结构导向剂合成ZrO2时。发现,NH4F用量对载体形貌具有很大影响,合适NH4F用量可以制备出大丽花状分级结构的ZrO2载体(ZrO2-1.4)。与海带状分级结构ZrO2-lj为载体制备的Ni/ZrO2-lj催化剂相比,Ni/ZrO2-1.4表现出更强金属-载体相互作用和更高CO2吸附能力。从而,Ni/ZrO2-1.4催化剂具有更好的催化稳定性和更低的积碳率(运行30 h,3.6 mg gcac-1 h-1)。(4)以NH4F-尿素水热合成方法,在合适NH4F用量、尿素用量、水热温度及水热时间条件下,制备出具有松果状分级结构的ZrO2-FUAH。以其为载体制备的Ni/ZrO2-FUAH催化剂与大丽花状分级结构ZrO2-1.4制备的Ni/ZrO2-1.4催化剂相比,其催化稳定性得以进一步提升(运行30 h,积碳率3.3 mg gcat-1 h-1)。优选出了甲烷干重整氧化锆载镍催化剂(Ni/ZrO2-FUAH)。(5)考察优选Ni/ZrO2-FUAH催化剂的甲烷干重整长期稳定性。发现,反应运行100 h,催化性能未见明显降低,积碳率为0.6 mg gcat-1h-1。具有较好应用前景。
其他文献
企业的生产经营活动,是与顾客的期望、需求紧密联结在一起的。企业的优质产品,只有通过优质的服务,赢得顾客的满意和忠诚,才能完成价值的实现。尤其是在顾客的主体意识日益强
目前我们采用的历史叙事方式重事轻人,这其实是历史观念的盲区之一。用历史人物来书写历史并进行历史观念的传递既是历史的合理内涵,也是中国马克思主义者所倡导和经常采用的方
运用文献资料、逻辑分析等研究方法,对我国体育赞助发展状况进行深入探讨。指出了我国体育赞助领域存在的主要问题:市场规模偏小、赞助纠纷多、隐蔽营销行为大量存在、赞助供给
回 回 产卜爹仇贱回——回 日E回。”。回祖 一回“。回干 肉果幻中 N_。NH lP7-ewwe--一”$ MN。W;- __._——————》 砧叫]们羽 制作:陈恬’#陈川个美食 Back to yield
我国虽有乐善好施的悠久慈善传统,但适应当前构建社会主义和谐社会需要的新时期慈善文化尚未形成。因此,本文认为应把握良好历史机遇,建设新时期慈善文化。文章指出了现代意义上
利用日晒干燥的34份花生种质进行发芽试验,初步筛选出2份休眠性差别明显的材料即休眠性强的 y-1和缺乏休眠性的 x-166。次年将这两份材料种植于田间,收获后在遮荫处干燥,进行萌
[摘 要]高等学校教育成本,是指高校在教育活动中用于培养学生所耗费的教育资源的价值。从会计学的角度来定义高校教育成本,即高校教育成本是高校为培养学生所耗费的能够用货币来可靠计量的教育资源耗费。高校教育成本核算及控制的基本思路应遵循现行事业单位和学校会计制度前提下的双轨制。因此教育成本核算及控制应以高校现有的会计资料为基础,在满足国家预算管理和遵循现行事业单位财务准则和学校会计制度的前提下,借鉴企业
回 回 产卜爹仇贱回——回 日E回。”。回祖 一回“。回干 肉果幻中 N_。NH lP7-ewwe--一”$ MN。W;- __._——————》 砧叫]们羽 制作:陈恬’#陈川个美食 Back to yield