当今中国的环境污染问题日益严重,NO_x是危害大气的主要污染物之一,是引起雾霾的主要原因,NO_x的排放控制是普遍关注的问题,因此对NO_x的处理成为当前比较迫切一件事。使用SCR（Selective Catalytic Reduction,选择性催化还原法）技术是脱除固定源排放烟气中NO_x的有效方法之一。SCR技术以NH₃为还原剂（NH₃-SCR）,在催化剂的作用下可以使得NO_x的脱除率达到85%以上。研究表明,在SCR反应过程中,适当提高NO₂在NO_x中的比例比NO单独参加反应时效率更高,从而发展出了快速SCR技术。所以,基于SCR反应脱硝领域的重要作用,本文采用量子化学对其催化机理进行了较为详细地研究。本文主要利用量子化学密度泛函理论,对SCR及快速SCR的反应机理进行了计算研究。基于Eley-Rideal机理（E-R机理）,快速SCR与SCR的反应基本相似,SCR是NO与负载在催化剂上的NH₃结合生成NH₂和HNO的反应,接着N O与负载在催化剂上的NH₂反应生成产物N₂和H₂O。但快速SCR却略有不同,两者的最大区别在于:在催化剂的作用下,SCR是利用NO与ZSM5-NH₃发生反应,生成ZSM5-NH₂,而快速SCR是利用NO₂与ZSM5-NH₃反应获得ZSM5-NH₂。通过使用量子化学当中的从头计算方法,计算研究了分子筛ZSM-5负载过渡金属Mn、Co的SCR及快速SCR的反应机理,确定SCR及快速SCR的反应进程,然后对参与反应的反应物、过渡态、中间体及产物进行优化计算,并获得它们的零点能,然后计算每一步反应进程的反应能垒,最后获得整个反应的活化能,并将SCR与快速SCR反应的计算结果对比,探讨研究快速SCR的反应机理。计算表明:在Si作为ZSM5-Mn或ZSM5-Co附着中心的情况下,相比SCR反应（155—220kJ/mol）,快速SCR反应具有更低的反应能垒（83—88 kJ/mol）,表明快速SCR具有明显的催化效果,这也揭示了SCR及快速SCR的催化机理;对于SCR反应来说,ZSM5-Mn（107—155kJ/mol）的催化效果要好于ZSM5-Co（154—220kJ/mol）的催化效果,同样对于快速SCR来说,ZSM5-Mn（40—84k J/mol）催化效果也要好于ZSM5-Co（61—88kJ/mol）的催化效果,这原因可能是Mn金属具有更多变的化学价态,具有更好的氧化还原催化效果;由于Si具有化学惰性,通过掺杂Al、Ce、Ti金属,改变催化剂的附着中心,能够进一步降低SCR及快速SCR反应能垒,SCR反应能垒由150—220kJ/mol降低至100—170kJ/mol,快速SCR反应能垒由83—88kJ/mol降低至40—72kJ/mol,更加显著的提高催化效果。这表明SCR及快速SCR催化剂不仅与表面的过渡金属（Mn/Co）相关,也与催化附着中心（Al/Ce/Ti）高度相关,这也为后续的SCR及快速SCR催化剂研究开发提供一定的理论参考。