随着科技的发展以及红外晶体材料应用的推广,对红外晶体材料的性能提出了越来越高的要求。同时,红外激光在民用和军事方面都有着很重要的应用,而要获得红外激光必不可缺的就是使用红外非线性光学晶体材料来对激光光源进行频率转换。现在常用的红外非线性光学晶体材料如AgGaQ₂（Q=S,Se）和ZnGeP₂等。它们具有较大的非线性光学效应,在红外区域有宽的透明度范围和高的透过率。但是这些材料也存在着很多问题,如AgGaSe₂在1μm处不能实现相位匹配,AgGaQ₂（Q=S,Se）的激光损伤阈值较低,ZnGeP₂在1μm处存在双光子吸收。这都严重限制了这些材料的应用。因此,探索新的具有优异性能的红外非线性光学材料是全球研究者们非常重视的一个研究方向。本论文的主要内容是以设计新型的硫属红外非线性光学材料为目标,寻找多个研究体系,通过高温固相反应合成一系列具有非中心对称结构的化合物,并对这些化合物进行结构分析、比较以及相关性能的测试,评估其在红外非线性光学领域的应用前景。同时,也希望通过本论文的研究工作可以为后续设计和合成新型红外非线性光学晶体材料提供有价值的参考。1、新型红外非线性光学晶体材料SrZnSnQ₄（Q=S,Se）的合成与特性研究在A^Ⅱ-M^Ⅱ-X^Ⅳ-Q₄（A=Ba,Sr;M^Ⅱ=Zn,Cd,Hg;X^Ⅳ=Si,Ge,Sn;Q=S,Se）体系中发现了两种新型红外非线性光学晶体材料SrZnSnS₄和SrZnSnSe₄,他们都属于非中心对称结构正交晶系Fdd2空间群,其结构由ZnS₄（ZnSe₄）和SnS₄（SnSe₄）两种四面体相互连接而成一个二维（2D）无限[Zn-Sn-S]（[Zn-Sn-Se]）层状结构,其中,Sr原子有序地排布在层与层之间。在光学性质方面,通过上切法和下切法得到SrZnSnS₄的实验带隙值分别为3.37eV和2.83eV,SrZnSnSe₄的实验带隙值为2.04eV。SrZnSnS₄的SHG效应与LiGaS₂(d₃₁=5.8pm/V)相当,且能实现相位匹配,SrZnSnSe₄的理论计算结果表明其SHG效应与AgGaSe₂(d₃₆=33pm/V)相当。除此之外,还将A^Ⅱ-M^Ⅱ-X^Ⅳ-Q₄（A=Ba,Sr;M^Ⅱ=Zn,Cd,Hg;X^Ⅳ=Si,Ge,Sn;Q=S,Se）系列中其他化合物的结构、带隙以及非线性光学效应进行了对比。2、新型红外非线性光学晶体材料Cu₂SrSiS₄的合成与特性研究在A₂^I-M^Ⅱ-X^Ⅳ-Q₄（A^I=Li,Na,K,Cu,Ag;M^Ⅱ=Ba,Sr;X^Ⅳ=Si,Ge,Sn;Q=S,Se）体系中发现了一种新型红外非线性光学晶体材料Cu₂SrSiS₄,其结晶于非中心对称结构三方晶系P3₁2₁空间群,其结构特征为每一个SiS₄四面体通过共享S原子就近连接着8个CuS₄四面体,而每一个CuS₄四面体则通过共享S原子就近连接着一个CuS₄四面体和SiS₄四面体。最后,CuS₄四面体和SiS₄四面体相互连接而成一个三维（3D）框架结构,Sr原子分布在框架结构的空穴之中。在非线性光学性质方面,Cu₂SrSiS₄的实验带隙值为2.51eV,此外,我们还将此系列其他化合物的带隙进行了比较和分析,得出了一些规律。