随着核能开发和利用的增加,社会和公众对核能使用的安全性也日益关注。对放射性核素的监测既能为核事故提供评估基础数据,又能有效监测核设施的运行安全,成为保障核能安全利用过程中不可缺少的一环。而在核反应产生的众多放射性核素的监测中,以85Kr、133Xe等核素为代表的放射性惰性气体作为重要的核反应产物,其监测受到了越来越多的重视。目前,在核工业监测中对这类惰性气体的监测多采用HPGe γ谱仪进行分析,而γ谱仪测量方法作为一种相对测量方法,其准确的探测效率是其测量可靠性的关键,因此需要溯源到相应的国家标准计量装置,保障测量结果的准确和可靠性。截至目前,国内还未建立完善的85Kr、133Xe等惰性气体核素放射性活度测量的溯源体系,相应的监测设备量值溯源问题尚未解决。在此背景下,本研究工作以内充气正比计数器为探测系统,采用长度补偿法的测量原理,开展了 85Kr气体放射性活度浓度的绝对测量和量值传递方法的研究,研究成果将为建立我国85Kr等放射性惰性气体活度量值溯源体系奠定技术基础。本工作的主要研究内容如下:1、在中国计量科学研究院活度计量实验室建立的放射性气体测量装置上,以一组内充气正比计数器为β射线灵敏探测器,采用长度补偿法开展惰性气体85Kr核素活度浓度绝对测量方法的研究。包括:通过计数器高压坪曲线、85Kr核素衰变β能谱的测量,优化正比计数器系统工作高压、脉冲成型放大倍数、电子学死时间和阈值等实验参数;采用不同长度计数器内的计数率差值与计数器几何体积差值做比的方法(即长度补偿法),消除计数器端部电场“死区”的端效应漏计数;采用β能谱外推的方法对电子学阈值以下的计数损失进行修正;研究电子学死时间和本底计数率对计数器内85Kr核素活度浓度测量结果的影响。2、建立用于惰性气体85Kr定量取样的系统,通过精确测量取样气体的温度和压强,实现取样罐内85Kr气体活度浓度的可控。以溯源至中国计量科学研究院容量基准的标准玻璃容量瓶为体积标准,采用气体扩散的方法精确测量了 85Kr气体取样罐的体积和绝对测量装置(含计数器)的体积,从而确定计数器内85Kr活度浓度与取样罐内气体活度浓度的稀释倍数,实现取样罐内85Kr气体活度浓度的绝对测量。为了保证85Kr气体活度浓度测量结果的准确可靠,实验中通过改变取样罐内的气体压强来控制85Kr气体的活度取样量,并将不同取样条件下的85Kr活度浓度测量结果归一到标准温度压力条件(100kPa&273.15 K)。结果表明,在标准温度压力条件下的85Kr气体活度浓度测量结果为766.6 Bq/mL(2018年09月06日),与溯源至英国国家物理实验室(NPL)的测量结果相对偏差为-0.25%。通过对实验过程中影响85Kr活度浓度测量结果的相关量逐一分析,本工作中85Kr气体活度浓度测量结果的合成相对标准不确定度为0.61%。3、设计研制了一组适用于HPGeγ谱仪测量的专用气罐,并在气体定量取样系统上完成气罐几何体积测量和85Kr气体取样。在中国计量科学研究院和中国疾病预防控制中心辐射防护与核安全医学所的HPGe γ谱仪装置上获取了 85Kr气体核素γ能谱,实现多台高纯锗γ谱仪的85Kr气体核素特征γ射线(514keV)的探测效率刻度,经计算,其探测效率刻度结果的相对扩展不确定度(k=2)为1.34%,通过实验验证了量值传递方法的可行性,为使用HPGeγ谱仪测量85Kr气体活度浓度的可溯源性提供技术支撑。