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固体氧化物燃料电池（SOFC）是一种将燃料的化学能直接转化为电能的能量转换装置,由于其具有转化效率高与环境友好等优点,被认为是解决日益严重能源危机及环境问题的新能源技术。当前,中低温SOFC（600-800℃）已趋于成熟,较低的工作温度可以大幅度降低SOFC的成本,扩大电池组件的选择范围,改善电池的热循环稳定性,进而扩大了SOFC在移动电源与交通运输领域的应用范围。密封材料是SOFC电堆的重要组件之一,用以隔绝单电池两侧的燃料气与空气。近年来,尽管平板式SOFC技术已经取得了很大的进展,但高温密封问题仍是制约其发展的主要瓶颈,因此,研发性能可靠的SOFC密封材料具有十分重要的意义。玻璃陶瓷复合密封材料作为一种热稳定性好、可变形程度高且具有一定力学强度的SOFC密封材料,近年来受到人们的广泛关注。然而,玻璃陶瓷密封材料会产生严重的热应力积累而导致界面密封失效,主要由以下几点原因所致:其一,玻璃脆性大,在玻璃转变温度（Tg）以下易发生开裂;其二,玻璃是热力学非稳定相,在高温环境有向更稳定晶相转化的趋势;其三,玻璃与相邻组件的热膨胀失配,易在密封处产生微裂纹,导致界面密封效果差。针对上述问题,本文通过调整玻璃成分配比、添加适量的陶瓷颗粒、确定玻璃析晶条件等方法来研究结构复合的新型玻璃陶瓷密封材料,从而全面改善其密封性能。本文的研究内容及结论如下:（1）研究了氧化钇稳定的氧化锆（YSZ）-玻璃复合密封材料对密封性能、界面化学相容性与热循环稳定性的影响。通过优化YSZ与玻璃的不同比例,发现添加20wt%YSZ所形成的H1-20与H4-20两类密封材料具有较好的综合性能。在650℃至800℃温度范围,加载压力为0.2 MPa,通气压力为6.8 kPa时,H1-20与H4-20的漏气率均低于0.01sccm cm-1,随着通气压力逐步增加至20.4 kPa,H1-20的漏气率随通气压力而逐渐增加,而H4-20的漏气率基本保持不变。在通气压力在3.4 kPa到20.4kPa之间,对这两类密封材料进行10次热循环测试,H1-20的漏气率随着热循环次数增加而逐渐变大,而H4-20的漏气率则呈现逐渐下降的趋势,表明H4-20密封材料具有更优异的综合性能。通过对两类密封材料的微观结构与界面状态进行观察与分析,两者与相邻的金属连接体、单电池阳极的界面结合良好,没有发现明显的元素扩散现象,其中H1-20的内部存在少量的微观缺陷,这与其密封性能的测试结果是相一致的。应用H1-20与H4-20密封材料于单电池组装与测试中,经过5次热循环与100 h的恒电流测试,两者都体现出优异的热循环与长期运行稳定性。（2）研究了热循环次数对H1-20和H4-20玻璃陶瓷密封材料与SUS430连接体合金界面结合性能的影响。经过10次热循环后,H4-20的抗剪切强度约在2.6 MPa,抗拉伸强度约在22 MPa,在热循环过程中基本保持不变,而H1-20的抗剪切强度和抗拉伸强度则随热循环次数逐渐降低,其中抗剪切强度由1.6 MPa降至1.1 MPa,抗拉伸强度由12 MPa降至4 MPa,H1-20是靠近密封材料侧发生断裂,而H4-20是密封材料内部断裂,这表明H4-20与连接体合金的界面结合强度与稳定性明显优于H1-20。H1-20密封材料随热循环次数增加其内部结晶相随之增多,并形成少量的微裂纹,其相邻连接体合金的氧化层较薄,约为25μm,而H4-20密封材料内部结晶相随热循环次数增加基本不发生变化,其相邻连接体合金的氧化层较为完整均匀,厚度约为57μm,这些微观结构的变化是两者力学性能差异的本质原因。（3）研究了H1-20与H4-20玻璃陶瓷密封材料的结晶动力学行为,通过计算得到H1-20和H4-20活化能Ec和Avrami参数n分别为17.2 kJ.mol-1和32.7 kJ.mol-1,3.2和2.6,考虑到H4-20的软化温度,结晶温度等热性能参数均高于H1-20,表明H4-20在SOFC工作温度具有更好的热稳定性。H1-20和H4-20经750℃热处理后,其内部结晶相主要是BaMg2Si2O7和BaSr2Si3O9,鉴于以上两类密封材料与相邻组件的热膨胀失配较小,玻璃的结晶产生的热应力不会破坏其密封性能,这是其具有较好的热循环稳定性的原因。