将廉价的烷基芳香烃氧化为高附加值的化学品（如醇、酮、醛、环氧化物,以及羧酸）越来越受到科研工作者和化工从业者的重视,在科学研究和一系列精细化工品实际生产上具有重要意义。苯乙酮（AP）是一种重要的树脂和药物合成中间体,还常被用作香料工业的原料。传统的苯乙酮生产通常是以苯和乙酰氯作为原料,以AlCl₃作为催化剂来制备的,这种方法由于以AlCl₃为催化剂会生成强酸（HCl）,会严重腐蚀设备和污染环境。在工业上多采用均相的催化剂催化空气氧化乙苯（EB）来合成苯乙酮,这种方法的缺陷在于反应的活性低,选择性差,由于均相催化剂很难分离再利用,使得经济效益低,尚需改进提高。新世纪以来我国化工业的迅猛发展,苯乙酮需求量越来越大。利用绿色催化剂催化乙苯氧化直接合成苯乙酮则具有重大的经济效益、社会效益和环境效益,已成为催化与有机合成等研究领域中极具挑战性的热点课题之一。水滑石材料（LDHs）是一类分子式为[M²⁺1-xM³⁺x（OH）₂][An-]x/n·mH₂O的二维阴离子型层状材料。层板由处于原子级分布的二价金属(Mg²⁺,Ni²⁺,Zn²⁺,Cu²⁺,Co²⁺,Fe²⁺...)和三价金属(Al³⁺,Fe³⁺,Cr³⁺,Ga³⁺,Mn³⁺…)组成,层板带有正电荷,层间由带有负电荷的阴离子如(CO₃^2-,NO₃^-等)和H₂O分子组成。由于层板上的金属离子和层间的阴离子均可调变等特性,该类材料被广泛的用作催化剂前体,催化剂,以及催化剂载体。例如,Mn基和Cu基水滑石能够氧化乙苯制苯乙酮。但其活性较低,含Cr的LDHs活性虽然相对较高,但高价态的Cr会对人类和环境带来危害。因此,如何进一步提升环境友好型LDH基催化剂的催化性能仍然是一个不小的挑战。在本论文中,我们分别以LDHs作为催化剂前体,催化剂和催化剂载体,开展了如下工作：（1）、以CoZnAl-LDH为前体的花状核壳多极结构的Co基催化剂。该催化剂由于其特殊的微纳米结构,相对于传统的催化剂具有大的比表面和发达的孔道结构,使得焙烧产物CoZnAl-LDO纳米片均匀的分布在微球表面,有利于活性中心的暴露和反应物分子的吸附或扩散,从而提高了催化反应效率；通过在催化剂前体中引入Zn元素,在焙烧后形成的ZnO相分散在催化剂中,起到了物理阻隔的作用,进一步提高了活性组分Co的分散性。（2）、通过调节制备条件,成功的将其他金属元素引入花状核壳多级结构中。通过对掺杂元素的筛选,发现掺杂了铜元素的Al₂O₃@CoCuAl-LDO在无溶剂液相催化氧化乙苯的反应中体现了极高的催化活性。当Cu/（Co+Cu）=0.25时催化性能最佳,对乙苯的转化率达到了92.8%,对苯乙酮的选择性达到了89.4%。研究结果表明,这种高的催化活性来源于催化剂的特殊的结构,以及高分散的Co-Cu物种间的协同效应。（3）、杂化复合的CoCuAl-LDH/G-x纳米催化剂。研究结果表明CoCuAl-LDH纳米片能够很好地分散在石墨烯上,同时,LDH纳米片的存在也有效地抑制了层状石墨烯的聚集。将所得催化剂用于乙苯的选择性氧化反应。结果表明,通过简单调节LDHs和石墨烯的用量比便可实现对其催化性能的调控,当石墨烯和水滑石比例为0.4：1时,即LDH/G-0.4催化剂,在乙苯液相选择性氧化中催化性能最佳,转化率为95.4%,苯乙酮选择性为96.8%。我们认为这种高的活性主要来源于石墨烯载体和LDHs纳米片之间的载体-金属相互作用。以TBHP为氧化剂,进行乙苯的催化氧化反应中,我们所得催化剂为目前已公开报道的结果中,除贵金属催化剂外,性能最佳。此外,这种杂化复合的CoCuAl-LDH/G-x纳米催化剂具有很好的稳定性和良好的广谱性。（4）、ZnCr-LDH/CNT催化剂。采用更加廉价实用的O₂为氧源,催化乙苯选择性氧化。对比了3种不同的碳材料作载体的负载型催化剂,发现相对于ZnCr-LDH/AC和ZnCr-LDH/G, ZnCr-LDH/CNT复合材料在乙苯催化氧化反应中,苯乙酮的选择性和乙苯转化率最高。我们认为这可能是一方面由于碳纳米管与水滑石之间更为强烈的载体金属相互作用,另一方面也因为碳纳米管相对于其他碳材料具有更大的比表面积和更发达的孔隙结构,不仅可以作为原位生长LDHs的载体,还由于CNT取向杂乱,相互交联构成的网络骨架结构抑制了LDHs纳米片的长大,有效阻止了LDHs片之间的团聚,使得有效活性中心得到了充分的暴露。是目前文献公开报道中以O₂为氧源的催化剂中活性最高的异相非贵金属催化剂之一。其乙苯转化率和苯乙酮选择性最高分别可达到60.4%和95.2%,TON值高达2532。（5）、以MgAl-LDH为载体负载AuPd双金属合金催化剂。成功的将贵金属AuPd引入水滑石中,并且利用水滑石的限域效应,使AuPd合金粒子高度分散在水滑石载体中。在MgAl-LDH载体中掺杂Ca能够有效提高水滑石的碱性,同时少量的La替代LDHs中的Al会进一步增强水滑石的碱性,但是过多的La的引入则会破坏水滑石的层状结构。将筛选出的最优催化剂AuPd-0.6/CaMgAl-LDH-0.5-La-5%用于催化生物质原料HMF氧化制备FDCA的反应中取得了很好的效果,在不引入任何外来碱源的情况下,可高效率的催化HMF氧化,在最优的反应条件下,HMF转化率和FDCA的选择性均可高达99%以上,高的催化活性来源于AuPd合金和载体碱性位的协同作用。