热可逆自修复弹性体的制备、结构与性能研究

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高分子材料在加工和使用过程中会产生各类损伤,从而降低了材料的力学性能,缩短其使用寿命。自修复材料可以通过一定的修复机制来修复材料损伤,延长聚合物的使用寿命。高分子材料的自修复方法很多,热可逆自修复材料就是一种有效的方法,它利用结构中的热可逆机制来完成自修复行为。在热处理后无需额外的催化剂、单体分子或者其它特殊表面处理就能实现对材料损伤的修复。本论文分别制备和研究了基于非共价键热可逆自修复的环氧化天然橡胶(ENR)和基于共价键热可逆自修复的聚氨酯(PU)弹性体。本论文首先制备了基于ENR的自修复弹性体材料。以ENR为橡胶主体,首先研究了不同硫化体系对ENR自修复性能的影响,发现DCP硫化后的ENR自修复效率最高,为76%。研究表明,ENR具有自修复性是因为硫化后的ENR中存在氢键作用和欠交联结构,而且环氧化程度越高,越有利于ENR的自修复性能。此外,通过研究修复条件对修复效率的影响,选择60°C、24h作为最佳修复条件。论文还研究了萜烯树脂对ENR的自修复效率的影响,萜烯树脂的加入,可使ENR的自修复效率最高提升至100%,但拉伸强度有所降低。本论文还制备了聚氨酯型自修复弹性体材料。首先利用聚酯二元醇和异佛尔酮二异氰酸酯(IPDI)反应制备聚氨酯预聚物,再用含有动态易位交换作用的双硫键的4,4’-二氨基二苯二硫醚(AFD)作为扩链剂制备了聚氨酯自修复弹性体。利用红外光谱、1H-NMR、GPC等手段对聚氨酯预聚物进行表征。变温红外光谱显示弹性体中存在氢键作用,且氢键具有热可逆性。研究表明,本文所制备的聚氨酯弹性体具有自修复性是因为热可逆的氢键以及动态可逆的双硫键的共同作用。制备的弹性体自修复效率高达95%,比普通不含有双硫键的弹性体自修复效率高37.1%。原子力显微镜显示用AFD扩链的弹性体有更好的软硬段相容性,易于形成一种接近双连续相的结构。制备的弹性体具有多次自修复能力,首次自修复效率高达95%,二次自修复效率为62.7%。制备的聚氨酯弹性体兼顾了修复效率和力学强度的均衡,有可能拓宽聚氨酯自修复弹性体的应用范围。
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