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直接甲醇燃料电池作为一种新型绿色能源,由于其较高的能量密度、使用液态燃料、较低的运营成本等优点在移动运输设备及便携式装备领域具有极大的应用前景。然而,直接甲醇燃料电池最有效的催化剂——铂基复合催化材料,由于其催化效率低还极易受甲醇电催化氧化过程中的中间产物一氧化碳毒化,极大地限制了直接甲醇燃料电池的商业化应用。为了解决铂基催化材料在直接甲醇燃料电池中面临的问题,研究人员将铂与氧化铈做成Pt/Ce O2基复合催化剂,以通过铂与氧化铈的协同作用来提高铂基催化剂的催化性能。研究表明:氧化铈暴露不同的晶型具有不同的一氧化碳氧化能力。然而,目前为止通过调整氧化铈的晶型来优化Pt/Ce O2基复合催化剂的整体催化性能相关的研究相对欠缺。同时,通过调整氧化铈的形貌来改善催化剂的整体性能也面临诸多挑战。本文试图通过调控氧化铈的晶型来提高催化剂的性能。另外,通过设计构筑一种氧化铈与石墨烯的三维立体结构来提高活性位点铂的暴露以提高催化剂的电化学性能。通过探索调整水热过程的温度、溶液氢氧化钠浓度、水热时间等因素成功地实现了对氧化铈的调控合成,制备了三种具有不同形貌/晶型的氧化铈。随后,将三种不同形貌/晶型的氧化铈通过自组装法与铂、石墨烯组装成Pt-x Ce O2/Graphene复合催化剂。对不同的催化剂进行了电化学性能对比研究,发现由棒状氧化铈({110}&{100})修饰的Pt-r Ce O2/Graphene复合材料表现出最好的电化学性能。与其他几种材料对比发现Pt-r Ce O2/Graphene不仅具有最低的起始电位(0.152 V)还表现出最高的甲醇氧化峰值电流(286.7 m A/mg),更重要的是通过计算发现Pt-r Ce O2/Graphene相比其他几种材料其If/Ib比值最高可达2.11。研究表明Pt-r Ce O2/Graphene与其他材料相比明显地表现出更高的电化学活性及更强的抗一氧化碳毒化能力。此外,通过原位生长法在氧化石墨烯表面成功地修饰上了棒状氧化铈,随后,通过EG还原法将铂复合到NRCe O2/Graphene上,组装成一种具有三维立体结构的复合催化剂Pt-NRCe O2/Graphene,与其他材料相比,Pt-NRCe O2/Graphene展现出最高的If值(498 m A/mg),对氢的吸脱附曲线峰进行积分计算结果显示Pt-NRCe O2/Graphene的电化学活性表面积高达72.6 m2/g。另外,计时电流表征结果显示,这种三维结构设计的Pt-NRCe O2/Graphene催化剂具有最高的稳定电流(30.5 m A/mg)。这充分说明了这种三维结构的设计有效地提高了催化剂的电化学性能。