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底栖微藻生长在水—沉积物的交界面,是近海生态系统主要初级生产者,在近海生态系统物质循环和能量流动中占有极其重要的地位。但是,底栖微藻在何种程度上影响着有机污染物的环境行为,目前尚不清楚。此外,营养盐是近海环境主要污染要素;各种环境颗粒物也在近海环境中广泛分布并不断累积。这些可能会影响底栖微藻的生长,从而改变有机污染物在近海环境中的归趋。因此,本论文以典型增塑剂酞酸二丁酯(DBP)为目标污染物,常见的近海底栖硅藻—新月柱鞘藻(Cylindrotheca closterium)为受试藻种,研究新月柱鞘藻对模拟近海环境中DBP迁移转化行为的影响,探明影响DBP归趋的主导过程;考察不同营养条件以及不同环境颗粒物对新月柱鞘藻生长的影响,进而对沉积物中微生物群落结构和DBP降解的影响,探讨影响机制。研究成果对于揭示底栖微藻对有机污染物在近海环境中迁移转化的影响十分重要。本论文取得的主要研究成果如下:
(1)建立了模拟上覆水—新月柱鞘藻—沉积物的微宇宙(有藻组)和无藻对照微宇宙(无藻组),并向系统内持续输入浓度约为2mg/L的DBP溶液。实验期间(~192h),有藻组水和沉积物中DBP浓度始终低于无藻组,平均降幅分别为29.1%和41.9%;有藻组中DBP去除率为输入总量的83.0%,较无藻组(74.4%)提高了8.6%,说明接种新月柱鞘藻能够加速外源DBP的降解。16srDNA结果显示,新月柱鞘藻(相对丰度达到54.4%)是沉积物中相对丰度最高的DBP降解微生物(远高于优势DBP降解菌),进一步说明新月柱鞘藻可能是加速系统中DBP降解的主要原因。
(2)建立了上覆水—沉积物的Ⅳ级非稳态和Ⅲ级稳态多介质逸度模型,并用模拟近海微宇宙数据进行了拟合。结果显示,除初始数据点有偏差外,预测值与实测值拟合度较好。系统达稳态时,DBP主要分布在水相。无藻组水相DBP微生物降解对系统DBP消减贡献最大,而有藻组沉积物相DBP微生物降解贡献大于水相。相比无藻组,新月柱鞘藻的存在使微宇宙中DBP降解通量增加了25.6%,同时DBP的残留总量下降了38.5%。这是因为新月柱鞘藻使DBP由水相向沉积物相迁移的净通量增加了7.3倍。其驱动力是新月柱鞘藻使沉积物相DBP降解速率常数提高了73%。说明新月柱鞘藻可通过增强沉积物相中DBP降解速率,驱动DBP从水相向沉积物相迁移,进而降低系统中DBP残留。
(3)向上覆水添加不同种类(硝酸盐、磷酸盐和硅酸盐)和浓度的营养盐(0.35~2.80mg氮/L、0.02~0.12mg磷/L和0.08~5.60mg硅/L),研究了不同营养条件下新月柱鞘藻对染毒沉积物(DBP浓度约为12mg/kg)中DBP降解的影响。结果显示,新月柱鞘藻优先利用上覆水中营养盐,其生物量(以叶绿素a含量计)对氮元素浓度的变化更敏感。添加营养盐对有藻组沉积物中菌群结构影响较大,但是对无藻组菌群结构影响较小。与无藻组相比,接种新月柱鞘藻可使沉积物中DBP降解率提高8.5~18.9%,并且降解率增幅与新月柱鞘藻的生物量呈显著正相关(r=0.794,p=0.000,n=51)。这些结果说明,上覆水中的营养盐可以通过影响新月柱鞘藻的生长进而强化沉积物中DBP降解。
(4)向沉积物添加不同种类和用量的环境颗粒物,研究了环境颗粒物存在时新月柱鞘藻对染毒沉积物(DBP浓度约为9mg/kg)中DBP降解的影响。环境颗粒物包括400℃热解的小麦秸秆生物炭(BC400)、多壁碳纳米管(MWNT)、聚乙烯微塑料(PE)和单质纳米铁(nZVI);添加量为0.2%和2%(w/w)。结果显示,向无藻组沉积物添加颗粒物会抑制DBP降解(抑制幅度高达15.7%;0.2%nZVI添加组除外,提高1.7%),并且抑制幅度总体上随颗粒物吸附DBP的能力以及颗粒物添加量的增大而增大。有藻组中不同种类颗粒物对藻生长影响差异显著,其中MWNT使新月柱鞘藻生物量下降86.4~98.9%,PE和nZVI分别使新月柱鞘藻生物量提高13.0~15.9%和6.7~20.7%,而BC400对新月柱鞘藻的生长没有显著影响(p>0.05)。有藻组中,接种新月柱鞘藻会增加沉积物中DBP降解率(提高了0.0~11.3%),其增幅总体上随叶绿素a含量的增加而增加,但是随着环境颗粒物添加浓度的增加而下降。上述研究结果说明,环境颗粒物可以影响新月柱鞘藻的生物量并通过吸附影响DBP的生物可利用性,进而影响沉积物中DBP的降解。
(1)建立了模拟上覆水—新月柱鞘藻—沉积物的微宇宙(有藻组)和无藻对照微宇宙(无藻组),并向系统内持续输入浓度约为2mg/L的DBP溶液。实验期间(~192h),有藻组水和沉积物中DBP浓度始终低于无藻组,平均降幅分别为29.1%和41.9%;有藻组中DBP去除率为输入总量的83.0%,较无藻组(74.4%)提高了8.6%,说明接种新月柱鞘藻能够加速外源DBP的降解。16srDNA结果显示,新月柱鞘藻(相对丰度达到54.4%)是沉积物中相对丰度最高的DBP降解微生物(远高于优势DBP降解菌),进一步说明新月柱鞘藻可能是加速系统中DBP降解的主要原因。
(2)建立了上覆水—沉积物的Ⅳ级非稳态和Ⅲ级稳态多介质逸度模型,并用模拟近海微宇宙数据进行了拟合。结果显示,除初始数据点有偏差外,预测值与实测值拟合度较好。系统达稳态时,DBP主要分布在水相。无藻组水相DBP微生物降解对系统DBP消减贡献最大,而有藻组沉积物相DBP微生物降解贡献大于水相。相比无藻组,新月柱鞘藻的存在使微宇宙中DBP降解通量增加了25.6%,同时DBP的残留总量下降了38.5%。这是因为新月柱鞘藻使DBP由水相向沉积物相迁移的净通量增加了7.3倍。其驱动力是新月柱鞘藻使沉积物相DBP降解速率常数提高了73%。说明新月柱鞘藻可通过增强沉积物相中DBP降解速率,驱动DBP从水相向沉积物相迁移,进而降低系统中DBP残留。
(3)向上覆水添加不同种类(硝酸盐、磷酸盐和硅酸盐)和浓度的营养盐(0.35~2.80mg氮/L、0.02~0.12mg磷/L和0.08~5.60mg硅/L),研究了不同营养条件下新月柱鞘藻对染毒沉积物(DBP浓度约为12mg/kg)中DBP降解的影响。结果显示,新月柱鞘藻优先利用上覆水中营养盐,其生物量(以叶绿素a含量计)对氮元素浓度的变化更敏感。添加营养盐对有藻组沉积物中菌群结构影响较大,但是对无藻组菌群结构影响较小。与无藻组相比,接种新月柱鞘藻可使沉积物中DBP降解率提高8.5~18.9%,并且降解率增幅与新月柱鞘藻的生物量呈显著正相关(r=0.794,p=0.000,n=51)。这些结果说明,上覆水中的营养盐可以通过影响新月柱鞘藻的生长进而强化沉积物中DBP降解。
(4)向沉积物添加不同种类和用量的环境颗粒物,研究了环境颗粒物存在时新月柱鞘藻对染毒沉积物(DBP浓度约为9mg/kg)中DBP降解的影响。环境颗粒物包括400℃热解的小麦秸秆生物炭(BC400)、多壁碳纳米管(MWNT)、聚乙烯微塑料(PE)和单质纳米铁(nZVI);添加量为0.2%和2%(w/w)。结果显示,向无藻组沉积物添加颗粒物会抑制DBP降解(抑制幅度高达15.7%;0.2%nZVI添加组除外,提高1.7%),并且抑制幅度总体上随颗粒物吸附DBP的能力以及颗粒物添加量的增大而增大。有藻组中不同种类颗粒物对藻生长影响差异显著,其中MWNT使新月柱鞘藻生物量下降86.4~98.9%,PE和nZVI分别使新月柱鞘藻生物量提高13.0~15.9%和6.7~20.7%,而BC400对新月柱鞘藻的生长没有显著影响(p>0.05)。有藻组中,接种新月柱鞘藻会增加沉积物中DBP降解率(提高了0.0~11.3%),其增幅总体上随叶绿素a含量的增加而增加,但是随着环境颗粒物添加浓度的增加而下降。上述研究结果说明,环境颗粒物可以影响新月柱鞘藻的生物量并通过吸附影响DBP的生物可利用性,进而影响沉积物中DBP的降解。