【摘 要】
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制药废水是一种高难度降解的有机废水,通常需要通过高级氧化进行深度处理才能实现达标排放。非均相芬顿氧化工艺具有催化剂不易流失、p H适用范围广等特点,是目前研究的热点之一。本论文以青霉素菌渣为原料制备菌渣生物炭,并通过改性制备非均相芬顿催化剂,开展芬顿氧化降解制药废水试验研究,考察其催化降解性能。取得的研究结果如下:1)以青霉素菌渣为原料,热解制备出三种生物炭PRBC-600、PRBC-700和PR
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制药废水是一种高难度降解的有机废水,通常需要通过高级氧化进行深度处理才能实现达标排放。非均相芬顿氧化工艺具有催化剂不易流失、p H适用范围广等特点,是目前研究的热点之一。本论文以青霉素菌渣为原料制备菌渣生物炭,并通过改性制备非均相芬顿催化剂,开展芬顿氧化降解制药废水试验研究,考察其催化降解性能。取得的研究结果如下:1)以青霉素菌渣为原料,热解制备出三种生物炭PRBC-600、PRBC-700和PRBC-800,其比表面积分别达到1 003.39m~2·g-1、1 254.77 m~2·g-1和1 089.63 m~2·g-1,平均孔径分别为1.759 nm、1.778 nm和1.852 nm。其中PRBC-700具有高比表面积和吸附性能,碘吸附值和亚甲基蓝吸附分别达到894.59 mg·g-1和365.76 mg·g-1。2)以PRBC-700为载体,采用共沉淀法制备得到催化剂Fe3O4/PRBC。在四环素浓度为20 mg·L-1、催化剂投加量0.8 g·L-1、H2O2用量30 mmol·L-1和溶液初始p H=3时,四环素降解率可达到95.61%,循环4次的降解率为91.51%。降解反应符合表观一级反应动力学,主要活性物种为·OH和·O2-,其降解过程为吸附-催化氧化协同作用。催化剂体系具有较好的广谱性,在相同条件下磺胺甲恶唑、环丙沙星和双酚A的去除率分别为96.89%、90.33%和99.84%。3)以铁、铜比2:1制得一种双金属催化剂CuFe2O4/PRBC,其催化效率优于Fe3O4/PRBC。在相同条件下,催化剂投加量减少50%,四环素降解率可达到97.99%,循环5次的降解率仍能达到90.74%。降解反应符合表观一级反应动力学,主要活性物种为·OH和·O2-,其降解原理为吸附-催化氧化协同作用。催化剂体系具有较好的广谱性,在相同条件下磺胺甲恶唑、环丙沙星和双酚A的去除率可分别达到99.36%、88.81%和99.80%。4)利用制备的Fe3O4/PRBC和CuFe2O4/PRBC催化剂处理实际制药废水二级出水取得了较好的效果。在溶液初始p H=3,H2O2用量30 mmol·L-1,Fe3O4/PRBC和CuFe2O4/PRBC用量分别为2.0 g·L-1和1.0 g·L-1的条件下,土霉素生产废水COD去除率分别为95.31%和95.63%,头孢合成废水COD去除率分别为92.52%和88.37%,出水COD均满足发酵类制药工业水污染物排放标准要求。
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