【摘 要】
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二氧化氯消毒剂由于其安全、高效的特点逐渐步入人们视野,已经在城市饮用水、军事、空气防霾、农业、医学、食品加工、造纸等方面有着广泛的应用。本文提出了一种新型制备二
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二氧化氯消毒剂由于其安全、高效的特点逐渐步入人们视野,已经在城市饮用水、军事、空气防霾、农业、医学、食品加工、造纸等方面有着广泛的应用。本文提出了一种新型制备二氧化氯的方法:电化学-化学耦合法,利用氧阴极电解生成H2O2与溶于硫酸溶液中的氯酸钠反应制备二氧化氯的方法,可降低过氧化氢的运输和储存成本,同时消除了安全隐患。主要研究内容包括:(1)使用NaCl模板法制备的MN/C多孔碳作为电化学生产过氧化氢阴极催化剂,制备的最佳条件为金属盐选择(NH4)6Mo7O4·4H2O、原料中钼酸铵的含量是Mo元素质量占葡萄糖C的百分比为20%、双氰胺的添加量为0.1 g、煅烧温度选择850℃。制备得到最优的催化剂MoN/C-(10)的转移电子数最低可以达到2.71。(2)使用水热法对72R导电碳黑进行改性,确定了最佳水热反应条件为:30ml去离子水、50mg 72R、2g葡萄糖、10.1gKOH在180℃水热反应8 h。得到的催化剂经红外、XPS分析证实了水热反应增加了碳材料表面的含氧官能团,电化学测试结果表明环电流密度可以达到0.84 mA/cm2,起始电位较72R提前40 mV,转移电子数为n=2.41。(3)将两种方法制备得到的催化剂应用于电解槽中,模板法制备的MoN/C-(10)碱性条件下法拉第效率可以达到60.3%,中性条件下达到46.9%;水热法制备的O-72R碱性条件下电解法拉第效率可达97.0%,中性条件下达91.2%。同时对O-72R进行了循环测试和连续电解测试,同一电极5次循环电解后法拉第效率可以维持在95%以上,50 h连续电解后可以维持在90%以上,为工业化应用提供了可能。(4)构建了电化学-化学耦合法制备二氧化氯,使用O-72R作为阴极催化剂进行电解实验,确定最佳温度50℃时ClO2产生速率达到176.4mg/h;最佳电流密度为150 mA/cm2时ClO2产生速率可达319 mg/h;最后进行24 h连续电解实验考察稳定性,电解槽压可以维持24 h稳定,累计产生ClO2有10.64 g,平均生成速率443 mg/h,为工业化生产ClO2提供新思路。
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