负曲率空芯光纤中的气体相干拉曼光谱研究

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拉曼散射是一种光子的非弹性散射,带有散射体的结构信息,是物质分析的重要工具。但通常拉曼散射截面较小,特别是气体的自发拉曼散射,信号微弱,容易受光学元件、气体容器等部件的荧光或拉曼背景信号的干扰。为减少背景信号的影响,提高气体拉曼检测的灵敏度和分辨率,本文开展负曲率空芯光纤增强的气体受激/相干拉曼研究。自行搭建了多种中心波长的可调谐单频外腔半导体激光器,结合可调谐染料激光器、锁相放大器、深冷CCD探测器等实验仪器,组建了负曲率空芯光纤增强的气体受激/相干拉曼研究平台。利用该平台,可进行气体介质的拉曼增益、损耗、受激拉曼散射、相干反斯托克斯拉曼光谱等多种拉曼散射光谱的研究。进行了H2、CO2与CH4等多种气体的连续波受激拉曼增益光谱与受激拉曼损耗光谱的研究。在受激拉曼增益光谱中,拉曼跃迁由染料激光泵浦,斯托克斯光由外腔半导体激光器产生,斯托克斯光源同时也是探测光源;在受激拉曼损耗光谱中,探测光源为二极管泵浦全固态激光器。单纵模激光的应用使得光谱分辨率为20 MHz。与自由空间受激拉曼增益光谱相比,使用2 m长充气负曲率空芯光纤将灵敏度提升了近千倍。在通过光纤泵浦激光功率为186 m W、锁相时间常数为5 ms的条件下获得了0.6 MPa纯CO2的光谱,信噪比为567,灵敏度为~20倍散粒噪声限。CO21带在0.2~1.0 MPa压力下受激拉曼增益线型为洛伦兹线型。CO2 22带受激拉曼增益线型则由于转动谱线的铺展表现出不对称。随着气压的升高,不对称逐渐消失。由于谱线混合,CH41带受激拉曼损耗曲线从0.2 MPa开始融合成一条有效谱线。百毫瓦连续波激光泵浦空芯光纤中CO2与CH4,拉曼增益达到了10-3量级。继续提升泵浦激光功率,采用峰值功率仅数千瓦的单一泵浦激光,就观察到了光纤内气体的级联受激拉曼散射。本文首次展示负曲率空芯光纤应用于连续波相干反斯托克斯光谱(CARS),信号提升了超过百万倍。扫描CARS具有与受激拉曼增益光谱一样的谱分辨率20 MHz。通过调整气压实现了光纤基模光束的相位匹配,纯CO2气体的最佳气压在0.6 MPa左右。使用152 m W泵浦激光与1.4 m W斯托克斯激光,反斯托克斯光子产生速率约为3×10~9 photons/s。根据反斯托克斯光束强度,采用锁相放大器取代常用的光子计数器检测光电倍增管信号。锁相时间常数设为5 ms时,信噪比高达25000,并且实现了散粒噪声受限的灵敏度。在实验装置的斯托克斯光路和反斯托克斯光路同时进行了H2混合气体受激拉曼增益光谱和CARS测量,两种光谱技术测量的拉曼谱线基本重合。同时,实验验证了深冷CCD探测CARS信号的优势,进一步将CARS的泵浦功率降低一个数量级。以上研究结果证实了空芯光纤对气体相干拉曼光谱的增强作用:100 m W量级的连续波激光束即可获得高分辨的相干拉曼光谱信号;脉冲受激拉曼的阈值功率降低到数千瓦的水平;由于信号的增强和拉曼/荧光背景干扰的减弱,CARS信噪比得到明显改善。这些研究结果将为高分辨的分子光谱、高灵敏度的拉曼气体分析提供新的途径。
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