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近年来,由温室效应造成的全球气候变暖已日益成为最主要的环境问题之一。二氧化碳(CO2)作为地球大气中主要的温室气体之一,当务之急则是对其进行减排。目前,学者们广泛关注的减排技术为CO2捕集与封存(Carbon dioxide Capture and Storage,CCS)技术。此捕集技术可分为物理吸附法、膜吸收法和化学吸收法等,化学吸收法中有机胺水溶液吸收烟道气中的CO2是目前最为成熟的捕集技术之一。然而,水作为传统的有机胺溶液中的溶剂,具有高的蒸发焓和比热容,所以在常压加热再生过程中,需要消耗大量的能量,并且其再生性能并不理想。因此,为解决再生能耗高、再生性能差等缺点,研究者们试图利用有机溶剂替代水作为溶剂形成非水相溶剂,发现非水相溶剂能解决有机胺水溶液的缺点。但其存在粘度高、易产生固体等其他问题,从而降低CO2在吸收剂中的传质效率,导致CO2吸收负荷低于水相吸收剂,并且粘度较大不利于吸收剂的转运。为降低有机胺法捕集CO2再生能耗并提高吸收剂的重复利用性,有机胺/有机溶剂/水所组成的三元吸收剂应运而生。本文选择二正丁胺(DBA)/乙醇/水作为CO2的吸收剂,考察了DBA/乙醇/水三元吸收剂捕集CO2的吸收-解吸特性,并通过13C NMR表征,分析了DBA/乙醇/水三元吸收剂捕集CO2吸收-解吸过程的产物变化情况,从而明确物质间的交互作用以及反应机理。并利用密闭反应器考察了该体系捕集CO2的动力学和热力学,主要研究结果如下:(1)DBA/乙醇/水三元吸收剂捕集CO2的吸收-解吸特性研究表明:当乙醇/水之比为5:5时(最佳配比),该三元吸收剂对CO2的吸收负荷达到最大为0.82mol CO2·mol-11 amine,高于DBA/水(0.66 mol CO2·mol-11 amine)和DBA/乙醇(0.53mol CO2·mol-11 amine)对CO2的吸收负荷,其最佳吸收温度为313.15 K。此外经五次的循环再生后,其再生效率仍能保持在95.5%左右,这表明DBA/乙醇/水三元吸收剂具有良好的重复利用性,与DBA/水和DBA/乙醇溶液对CO2的吸收-解吸特性相比,DBA/乙醇/水三元吸收剂能够有效地提高吸收剂的吸收负荷、再生效率和重复利用性。(2)DBA/乙醇/水三元吸收剂捕集CO2的吸收-解吸机理研究表明:对比DBA/乙醇和DBA/水溶液发现,该三元吸收剂在吸收CO2过程中,DBA首先与CO2反应,产物为氨基甲酸酯(DBACO2-),但由于DBACO2-在溶液中不能稳定存在,易与溶液中水和乙醇分别反应生成HCO3-和C2H5OCO2-,直至DBACO2-反应完全。饱和的DBA/乙醇/水三元吸收剂的解吸过程被证实为吸收反应的逆反应:在常压加热的条件下,溶液中的HCO3-和C2H5OCO2-完全解吸,释放出CO2并有部分的HCO3-转化成DBACO2-存在于解吸溶液中,此时三元吸收剂回到初始状态,吸收剂得以再生从而重复使用。(3)DBA/乙醇/水三元吸收剂捕集CO2的反应动力学和热力学研究表明:DBA/乙醇/水三元吸收剂捕集CO2主要以DBA与CO2的化学反应为主,且此反应属于快速拟一级反应。通过Arrhenius方程及实验结果,获得了k2与温度(T)的线性方程为k2=5.5305?10 5exp(7)-1568.8 T(8),并计算出DBA/乙醇/水三元吸收剂吸收CO2的化学反应活化能(Ea)为13.04 kJ·mol-1。而通过热力学研究可知:DBA/乙醇/水三元吸收剂捕集CO2所需的再生能耗为2.75 GJ/ton CO2,低于30%MEA溶液(3.22 GJ/ton CO2)捕集CO2所需的再生能耗。