分子印迹吸附材料制备及分离富集抗生素性能研究

来源 :常州大学 | 被引量 : 3次 | 上传用户:bufegar
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近年来,随着科技、医疗的进步,抗生素被广泛应用于医药治疗、畜牧及水产养殖等领域,随之产生的耐药菌、生物体、人体和环境中抗生素残留等,引发了用水安全、生态安全等公共安全方面的问题,使消除抗生素污染成为国内外研究热点之一。吸附分离因操作简便、成本低廉等特点成为一种有效的污染去除方法,开发新型高效的分离富集材料是吸附法的研究重点之一,也对抗生素分析检测、降低或消除水体抗生素污染、保证人类健康和公共安全有着重要作用。本研究拟合生物质材料、Pickering乳液聚合以及分子印迹的优点,制备具有磁性或温敏特性的不同分子印迹吸附材料,并应用于溶液中抗生素的吸附分离和选择性识别。运用多种方法对所制备的分子印迹吸附材料的理化性能进行表征,并以不同抗生素分子作为目标污染物,研究了材料选择性吸附分离抗生素的行为和机理。主要内容如下:(1)利用共沉淀法经油酸改性制备疏水型磁性纳米粒子,以红霉素作为模板分子,采用壳聚糖纳米粒子作为稳定粒子,构建水包油型Pickering乳液,高温引发聚合制备磁性分子印迹聚合物(MMIPs)。通过多种表征手段对聚合物进行表征,结果表明MMIPs是表面由壳聚糖纳米粒子稳定的微球,具有良好的热稳定性和超顺磁性(Ms=0.32 emu/g)。等温线实验与Freundlich模型拟合效果较好(R2>0.99),在15℃时非均相固体表面的最大吸附量为52.32μmol/g。一阶动力学方程与动力学数据拟合程度较高(R2>0.98)。动态床层吸附研究表明吸附剂具有良好的动态吸附性能,Thomas模型对动态床层穿透曲线拟合度更好。(2)以酵母作为可牺牲模板,加入温敏单体N-异丙基丙烯酰胺(NIPAM)和功能单体丙烯酰胺,以四环素(TC)为模板分子,经沉淀聚合法制备了中空温敏分子印迹聚合物(HTMIPs)。所制备的HTMIPs具有中空多孔结构和良好的热稳定性。HTMIPs对模板分子TC在pH为5.0且35℃条件下吸附容量最大,约为78.89μmol/g,对TC具有良好的亲合性和选择性。HTMIPs的等温吸附结果与Freundlich模型拟合更好,动力学吸附结果更符合二阶动力学吸附模型,表明其对于TC分子的吸附由共价键作用的结果。同时,HTMIPs吸附TC的五次循环吸附后效率损失约为6.64%,具有良好的再生性能。(3)采用高内相Pickering乳液聚合法,以壳聚糖纳米粒子和表面活性剂烷基酚聚氧乙烯醚(OP-10)共同稳定乳液,以阿莫西林为模板分子,NIPAM为温敏单体,制备了多孔温敏分子印迹聚合物(PTMIPs)吸附材料。研究结果表明壳聚糖和OP-10能很好的稳定水包油型高内相乳液,印迹聚合物对阿莫西林的吸附符合Langmuir单分子层吸附,PTMIPs在35℃时吸附效果最好,最大吸附量为17.04μmol/g。吸附动力学与二阶动力学方程的描述相符,且对模板分子具有良好的选择识别性。经过五次吸附-解吸循环,PTMIPs的吸附效率损失约为8.07%,可多次重复使用。
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