草酸盐/还原氧化石墨烯复合电极材料的制备及应用

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由于能源危机以及环境污染问题的日益严重,亟需一种兼具优异功率密度和能量密度的电化学储能与转换系统。最新的储能设备超级电容器正好符合这种情况,它作为一种具有充放电时间短、功率密度高、灵活、安全等优点的储能器件,被广泛用于交通运输、光伏发电以及通信电子设备等多种领域。然而,电极材料的性能决定了超级电容器的储能特性。因此,制备高性能、低成本、轻量化和环保型的电极材料是近年来超级电容器的主要研究方向。近年来,金属草酸盐由于具有比其衍生物更好的能量密度,而吸引了研究人员的注意,并且,泡沫镍是一种典型的金属泡沫材料,具有孔隙率高、成本低、重量轻等优点,被用作电流集电极和支撑活性材料的主要支架。然而,泡沫镍的表面具有一层导电性较低的自然氧化层,以其为集流体在表面直接生长金属草酸盐等活性物质,会产生氧化物-氧化物的界面接触,并由此产生了较大的界面接触电阻,从而危害草酸盐的电化学特性。以此为基础,本文采用化学沉积法在泡沫镍上锚定高稳定性材料还原氧化石墨烯,以此来降低界面之间的接触电阻,再通过水热法在其上生长过渡金属草酸盐,制备出正极材料,研究其电化学性能。并且,在此基础上,将活性炭作为负极材料,以形成具有高性能的混合超级电容器。主要的研究内容包括:1.原料为硝酸镍,沉淀剂为尿素,表面活性剂为NH4F,利用负载还原氧化石墨烯(rGO)的泡沫镍(NF)作为材料的骨架,通过在140℃下水热反应4 h成功制备了草酸镍(NiC2O4),形成自支撑的泡沫镍电极。所制备的5-NiC2O4/r GO/NF复合电极材料在电流密度为1 A g-1时具有1098 C g-1的比容量。当扫描速率为100 m V s-1时,经过30000次的循环后,电极材料的比容量仅损失8.68%,显示出良好的循环稳定性。将活性炭(AC)和5-NiC2O4/r GO/NF组装成混合超级电容器(NiC2O4/r GO/NF//AC)。该储能器件可同时提供高能量密度(54.75 W h kg-1)以及高功率密度(1800.05 W kg-1),并且具有良好的循环稳定性(10000次循环后,容量保持率为72.07%)。2.原料为硝酸镍和硝酸钴,沉淀剂为尿素,表面活性剂为NH4F,通过化学沉积法和水热法成功制备了掺Co的NiC2O4/r GO/NF(Co-NiC2O4/r GO/NF),形貌为长方体结构。所制备的Co-NiC2O4/rGO/NF复合电极材料的比容量可达到2006 C g-1。将其作为正极材料,将AC作为负极材料,以组装高性能的混合超级电容器。该器件的能量密度可以达到75.68 Wh kg-1,功率密度可以达到19000 W kg-1,且在100 m V s-1时,器件在进行15000次循环后其容量损失率仅为1.74%,显示出优异的能量存储性能。泡沫镍的高比表面积和多孔率有益于电解液离子的传输,双电层电容的rGO与赝电容材料草酸盐的结合提供了高的比电容;同时在泡沫镍上沉积r GO,降低了界面接触电阻,提高了电极材料的导电性以及稳定性。为解决草酸盐导电性差以及稳定性差的问题提供了可参考的方法。
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