本文对B-C-N三元复合材料的结构和性能进行了理论和实验两方面的研究。采用第一性原理研究了BC₄N晶体可能的三种结构。继而在实验中用高温高压法（HTHP）制备出了含有B-C-N三元化合物相、金刚石相、c-BN相和w-BN相的复合材料，其硬度超过c-BN。BC₄N三种可能的结构为：Diamond-like BC₄N-1、Diamond-like BC₄N-2和R-BC₄N。三种结构均具有很低的能量，满足机械稳定和动力学稳定判据，表明其可以稳定存在。通过微观硬度理论计算三种结构的硬度分别为64.2GPa、50.1GPa和46.8GPa，均为超硬材料。通过Reflex模拟的Diamond-like BC₄N-1和Diamond-likeBC₄N-2的XRD与实验中所得到的BC₄N的XRD结果相吻合。以纳米碳黑和六方氮化硼（h-BN）摩尔比4:1的混合物为原料，用纳米化方法和真空烧结法制备出了B-C-N三元化合物材料的前驱物。然后利用高温高压法（HTHP）来制备B-C-N三元化合物。在压力18GPa、保温30分钟的条件下，温度选择1400℃、1500℃、1600℃、1660℃和1800℃来制备样品。样品的XRD可以读出其中包含有金刚石相、c-BN相、w-BN相和B-C-N三元化合物相。1400℃-1660℃得到的样品硬度分别为84GPa、92GPa、95GPa和100GPa，都超过了c-BN的硬度，并且逐渐接近金刚石的硬度；1800℃时得到的样品硬度为124GPa，超过了金刚石的硬度。在温度为1660℃、保温30分钟的条件下，压力选取18GPa和25GPa制得的样品中同样含有金刚石相、c-BN相、w-BN相和B-C-N三元化合物相，得到其硬度均在100GPa左右；在18GPa、1800℃条件下，分别保温15分钟和30分钟制得的样品硬度均在120¹24GPa左右。