面对日益严重的环境问题,对有害气体排放的有效降低,石化天然气的大规模精细分离以及对氢气等优质清洁能源气体的高效纯化利用使得气体分离成为治理环境污染的关键课题。膜分离技术作为一种新兴的高效分离技术,受到人们越来越广泛的关注与重视。金属有机骨架材料(MOF)具有优异的分子吸附与筛分能力,使其在分离的应用中展现出巨大的潜能,成为制备高性能气体分离膜的理想材料。目前,MOF气体分离的相关研究主要以无机材料作为基底,但其高昂的生产成本不利于大规模工业化应用。聚合物材料造价低廉,可加工性好,种类多样,制备工艺简便,因此,MOF/聚合物复合膜具有更大的工业应用前景,但目前其相关研究相对较少。本课题意在探索以聚合物膜为基底制备高性能MOF复合膜的方法,同时改善MOF/聚合物复合膜面临的合成活化过程中产生缺陷,MOF层与聚合物基底连接强度低等问题。本课题的主要研究内容如下:1.针对聚合物基底缺少结晶位点及MOF层与聚合物基底连接强度低的问题,采用原位合成的方法制备了ZIF-8原位嵌入的PSf基底,并在该基底上生长MOF膜。制备的基膜表面存在ZIF-8纳米颗粒,一方面,这些嵌入式的颗粒起到了铆钉作用以提高ZIF-8层与聚合物载体之间的结合强度。另一方面,这些纳米颗粒还作为晶种在聚合物基膜表面提供了晶体生长位点,促进了ZIF-8层的结晶,缩短了结晶时间,在避免产生缺陷的前提下得到超薄MOF复合膜。2.针对第一部分工作面临的聚合物基膜表面有效晶种较少及MOF利用率低的问题,在聚合物及膜表面沉积二维MOF纳米片形成晶种层,二维MOF纳米片通过氢键与聚合物基膜连接并稳定存在于基膜表面,随后,通过Layer-byLayer法制备了MOF膜。二维MOF晶种促进MOF结晶形成超薄无缺陷的MOF层,所得MOF膜具有良好的气体分离性能。在聚合物膜上负载二维MOF纳米片作为晶种的策略可以进一步发展,用以制备连续完整无缺陷的高性能MOF膜,用于不同的小分子气体分离应用。3.针对MOF材料本身天然的脆性导致MOF膜产生缺陷的可能,以及商品化TFC膜聚合物中间层气体传质阻力高和易老化的问题,设计了以MOF材料作为气体分离复合膜的中间层,构筑聚合物功能层-MOF中间层-聚合物基底的三明治TFC膜结构。我们通过界面聚合制备了具有二维MOF纳米片中间层和超薄交联微孔聚丙烯酸酯(PAR)功能层的TFC膜,得益于MOF中间层的高气体渗透通量与稳定性,该MOF膜具有优异的气体分离性能及长期稳定性。基于二维MOF纳米片中间层的TFC膜设计有望为制备高性能气体分离膜提供一种新的途径,也为发挥MOF材料多种优势并提高其工业化应用价值提供了新的思路。