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纳米金催化剂是一类新型的工业和环保催化材料,自从上世纪80年代Haruta等发现负载型Au催化剂具有非常高的低温催化CO活性以来,金催化剂在其他不少反应中也显示出优异的催化活性和选择性,特别是在气相完全催化氧化和液相选择性氧化等领域。
本论文主要集中在纳米金催化材料的合成、影响其低温催化氧化乙烯性能的因素,包括载体的结构与性质以及第二种金属的加入,以期提高负载型金催化剂的活性和稳定性,进一步拓展金催化剂的实际应用范围。主要的研究工作和取得的研究结果如下:
(1)通过对合成方法的控制得到纳米棒、纳米多面体和纳米立方块不同形貌的Co3O4载体,然后通过阴离子吸附法成功合成金纳米粒子粒径均一的Au/Co3O4催化材料。Au/Co3O4-纳米棒表现出优异的低温完全催化氧化微量乙烯(50 ppm)的性能,在0℃时乙烯的转化率达到了93.7%。不同形貌的Co3O4负载的金催化剂,其催化活性不同,归因于载体主要暴露的晶面不同。Au/Co3O4-纳米棒主要暴露{110}面,Au/Co3O4-多面体主要暴露{011}面,Au/Co3O4-纳米立方块主要暴露{001}面。
(2)系统考察了Cu的加入对Au/Co3O4低浓度乙烯(1000 ppm)完全氧化活性的影响。研究结果表明Au和Cu之间的协同作用显著影响催化性能,Au-Cu/Co3O4双金属催化剂的催化性能优于单一金属催化剂,并且在Au负载量为4、wt.%时,与AuCu/Co3O4和Au3Cu/Co3O4催化剂相比,AuCu3/Co3O4催化剂的乙烯转化率最高(0℃,15.3%;120℃,100%),这主要与AuCu3/Co3O4催化剂中有AuCu合金相的存在相关,并且Cu的加入使得活性相金的粒径减小,更容易活化乙烯分子。