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纳米纤维素具有高结晶度、高纯度、高强度、高杨氏模量等特性,加之具有轻质性、生物相容性、可再生性及可降解性,是制备凝胶材料的良好基材,已经得到了广泛的关注。目前,寻找制备多功能纳米纤维素基凝胶材料的方法,以及探究凝胶的结构与性能之间的关系是纳米纤维素基凝胶研究领域的重要方向。本文以2,2,6,6-四甲基哌啶-1-氧化物自由基(TEMPO)氧化法制得的纳米纤维素(NFC)分别通过化学法、物理法及物理化学结合法制备出三种水凝胶和气凝胶材料,研究了凝胶的形成机理及其应用于重金属离子吸附和药物缓释方面,同时进一步探讨了凝胶的化学组成、结构与应用性能之间的关系。具体研究工作如下:(1)基于化学交联聚合构筑具有互穿网络结构及pH、温度敏感性NFC复合水凝胶吸附剂。以TEMPO氧化法制备的NFC与聚甲基丙烯酸二甲胺乙酯(PDMAEMA)为互穿聚合物,N,N’-亚甲基双丙烯酰胺(MBA)为交联剂,过硫酸铵(APS)为引发剂,通过自由基聚合法合成出具有互穿网络(IPN)结构水凝胶。通过红外光谱、扫描电镜、热重分析等表征了水凝胶的互穿网络结构,BET分析证实了该水凝胶具有均匀的孔结构和高孔隙率(>97%)。不同温度、pH下溶胀度的检测结果表明,水凝胶的溶胀度在高温和中性pH值环境下受到限制且随着NFC含量的增加而增大。金属离子吸附实验表明,该水凝胶吸附剂对Cu(II)和Pb(II)的最大吸附容量分别为217.39 mg/g和81.96 mg/g,两种金属离子的吸附动力学和热力学分别符合准二级动力学模型和Langmuir模型(R~2>0.99),水凝胶吸附剂良好的吸附性能可归因于水凝胶表面叔胺基团的螯合和羧基的离子交换。(2)基于物理静电交联作用构筑具有高湿强和形状回复性的NFC复合气凝胶吸附剂。采用直接共混方式,利用静电吸引作用在NFC与聚乙烯亚胺(PEI)之间产生物理交联,形成具有稳定三维结构的复合水凝胶,再通过冷冻干燥得到纳米纤维素/聚乙烯亚胺(NFC/PEI)复合气凝胶。通过全反射-傅立叶变换红外光谱(ATR-FTIR)和热重分析(TGA)证实了NFC和PEI之间的纯物理交联而无化学键合。NFC/PEI复合气凝胶在水中表现出了良好的结构稳定性、湿强度和形状回复能力。吸附实验表明,由于高度多孔的结构和大量胺基团的存在,使得NFC/PEI气凝胶可以作为去除重金属离子的优良吸附剂。热力学和动力学研究表明准二级方程和Langmuir模型(R2>0.999)是最合适的。根据Langmuir模型,Cu(II)和Pb(II)的最大吸附容量分别为175.44mg/g和357.44mg/g。此外,负载Cu(II)或Pb(II)的NFC/PEI气凝胶可以很容易地被EDTA脱附再生,在3次吸附脱附循环使用后仍能保持高达97%的吸附能力。这种具有形状回复性能的环保型复合气凝胶吸附剂在水处理领域有重要的实际应用价值。(3)结合氢键作用和化学交联构筑了的孔隙结构可控、交联作用可逆和生物相容的NFC复合气凝胶药物载体。利用NFC与明胶在水溶液中共混形成的氢键交联以及双醛淀粉(DAS)的化学交联形成具有稳定三维网络结构的水凝胶,冷冻干燥得到复合气凝胶。通过红外分析证实了氢键作用、缩醛化反应和席夫碱反应的发生。热重分析说明了复合体系的热稳定性有所提高,最大热分解速率为320℃。扫描电镜和BET分析证明了NFC和明胶之间形成了孔隙均匀的网络结构,且随着NFC含量的增加,比表面积、孔容、孔径分布和孔隙率均有所提高。比表面积最高可达103.17m~2/g。溶胀性能结果表明,该气凝胶在pH为中性时溶胀度较高且随着NFC和双醛淀粉含量的增加先增大后减小。载药释放研究表明,双醛淀粉交联后形成的缩醛(半缩醛)与席夫碱结构,对药物的缓释起到了有效的阻滞作用。复合气凝胶对5-氟尿嘧啶的最高包载率达37.8%。密度达到50mg/cm~3的复合气凝胶在肠道环境下最高缓释时间可达12h。药物缓释动力学拟合符合Korsmeyer-Peppas模型,缓释属于Fick扩散,药物溶出以扩散为主。