锂离子电池负极材料Li3-xMxN的制备与表征

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在人类社会不断进步和发展的今天,锂离子电池由于其优越的性能而日益为人们所重视。但当前锂离子电池材料的发展仍然相对落后,C/ LiCoO2的正负极组合仍占据了市场的主导地位。巨大的应用需求正在催生新一代正负极材料的出现。氮化物负极材料Li3-xCoxN由于其具有远高于石墨材料的比容量而被认为是一种有发展前途的锂离子电池负极材料。在本论文中,我们围绕Li3-xCoxN材料的电化学及物理性质进行了全面系统的研究。我们采用固相烧结法合成了Li2.6Co0.4N和Li2.6Co0.25Cu(0.15)N材料。通过恒流充放电测试及电化学阻抗谱详细研究了材料的电化学行为,并从材料与电解液表面相容性的角度分析了Cu取代对提高材料电化学循环稳定性的作用。通过采用Cu0.04V2O5作正极,以氮化物材料作负极,我们组装出新型高能量密度锂离子电池,其能量密度达到505mWh/g。这种组合突破了传统锂离子电池普遍采用含锂正极材料,碳负极材料的电池结构,将有助于未来新型锂离子电池的设计。我们通过将Li2.6Co0.4N与天然石墨组成复合电极,克服了天然石墨材料首次不可逆容量大的缺点,为天然石墨材料在锂离子电池中的应用提供了技术支持。此外,通过对材料磁性的研究,我们首次发现了Li3-xCoxN材料在低温呈现的自旋玻璃态行为。这将丰富我们对这类氮化物材料物理性质的认识。
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