纳米TiO<,2>粉体制备工艺优化及光催化性能的研究

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本论文研究了以廉价偏钛酸(H<,2>TiO<,3>)为主要原料,采用化学沉淀-胶溶-絮凝法制备纳米TiO<,2>粉体的工艺,并通过计算机模式识别技术对用偏钛酸制备纳米TiO<,2>粉体的工艺进行了优化,为规模化制备纳米TiO<,2>粉体提供一些理论指导.以偶氮类染料的光催化降解为光氧化反应的模型反应,系统研究了各种因素对纳米TiO<,2>光催化性能的影响.结果表明,晶粒尺寸细小的纳米TiO<,2>粉体的光催化活性明显高于晶粒尺寸较大的TiO<,2>;纳米TiO<,2>粉体光催化降解染料有一个最佳的用量范围(即1-4g/L),当TiO2浓度太大(即>4 g/l),光催化降解率下降;随着热处理温度的增大,特别是600℃以上处理,染料的降解率逐渐降低,到900℃以上时,锐钛矿相的晶粒尺寸迅速长大,使降解率快速减小.通过研究对比三种不同染料的光催化降解,得到纳米TiO<,2>对三种不同的染料活性艳红、活性红紫和活性艳兰的光催化降解难度依次增大.对掺杂Ag的纳米TiO<,2>粉体的光催化性能研究表明:纳米TiO<,2>粉体中掺杂Ag,能明显提高其光催化性能.本实验得到含2﹪Ag的TiO<,2>粉体的光催化降解率最大,继续提高Ag含量反而使光催化降解率有所下降.与纯纳米TiO<,2>粉体相比,经相同高温煅烧下,虽然Ag的掺入降低了锐钛矿相-金红石相转变温度,促进了金红石相的形成,使锐钛矿相的晶粒尺寸较大,但是纳米TiO<,2>粉体中掺杂Ag,可以明显减小高温煅烧对纳米TiO<,2>光催化活性的破坏.此研究结果未见相关文献报道.用高温Raman光谱仪对纳米TiO<,2>的结构随温度变化进行实时研究的结果表明:温度较低时,锐钛矿相的Raman谱峰明显可见;随着温度升高,Raman强度先逐渐增加然后又逐渐减弱以至于全部消失,在高温下Raman光谱仅显示出几个宽宽的凸起.而且纳米TiO<,2>的高温Raman光谱中存在明显的温度效应:随测试温度升高,147和200cm<-1>谱峰向高频蓝移,397,517和641cm<-1>谱峰向低频红移,谱峰逐渐宽化.与X射线衍射分析结果比较,Raman光谱分析纳米TiO<2>相变温度较高,这可能与金红石相在晶粒内部首先形成有关.该研究为在高温条件下实时研究纳米粉体材料的结构及其变化规律探索了新的表征手段.
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