基于混成电位型气体传感器人工嗅觉的建立与优化

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人工智能技术的发展分为运算智能、感知智能以及认知智能三个阶段。其中将传感器与先进算法相结合的感知智能技术是人工智能领域研究热点。人工嗅觉是感知智能领域中一项代表性技术,该技术通过气体传感器阵列感知周围环境,使用特征工程从传感器输出信号中提取重要特征,由此训练机器学习算法区分气体种类或计算气体浓度。该技术广泛应用于环境保护、医疗卫生、食品安全等领域。研制高性能气体传感器、提取重要气敏特征、构建先进算法是提升人工嗅觉性能的有效方案。钇稳定氧化锆(Yttrium-stabilized zirconia,YSZ)基混成电位型气体传感器具有灵敏度高、成本低、稳定性好、全固态等优点,通过开发敏感电极材料、构筑高效三相界面、改变传感器极化状态等方法能有效调控传感器气敏性能。合理设计混成电位型气体传感器的器件结构可以实现传感器的集成化及多信号输出,在人工嗅觉实际应用中具有重大潜力。因此在本工作中尝试建立基于混成电位型气体传感器的人工嗅觉,具体研究内容如下:(1)高性能气体传感器元件是建立人工嗅觉的基础,在本工作中通过机器学习辅助筛选潜在NO2敏感电极材料,建立混成电位型气体传感器敏感电极材料筛选策略,为构建人工嗅觉提供器件保障。使用材料工程数据库建立潜在敏感电极材料数据集,基于该数据集训练的随机森林、梯度提升树、基于权重的极限梯度提升树及基于增益的极限梯度提升树算法判断材料是否对NO2敏感的准确率均超过80%。使用以上四种不同算法定向筛选出400余种潜在敏感电极材料,从中选择13种代表性材料作为传感器敏感电极制作混成电位型NO2传感器,这些传感器的各项气敏性能均达到近几年论文报道水平,证明机器学习筛选敏感电极材料的策略是可行的。(2)在人工嗅觉实现过程中以传感器阵列输出的多个信号作为判断气体种类或浓度的依据,这要求传感器阵列中多敏感单元具有良好的均一性及稳定性,而多敏感单元的使用存在成本高、稳定性差等不足,使用多输出信号的单个气体传感器代替传感器阵列可弥补上述缺点。在本工作中以混成电位型气体传感器的Tafel曲线代替混成电位作为传感器输出信号并建立人工嗅觉。首先建立混成电位型气体传感器的有限元模型高效输出传感器对不同浓度丙酮和乙醇混合气体的Tafel曲线。基于Tafel曲线训练得到的XGB算法判断传感器是否饱和的准确率达到99%。使用传感器处于非饱和状态时的Tafel曲线训练了XGB_A和GBDT_E两个回归算法分别识别混合气体中丙酮或乙醇的浓度,以上两种算法识别实际测量的Tafel曲线判断丙酮乙醇混合气体各组分浓度的平均绝对百分比误差分别为11.3%及23%。依据Tafel曲线建立的人工嗅觉成功识别乙醇丙酮混合气体各组分浓度,可利用此方法建立人工嗅觉实现对更多气体的检测。(3)对于混成电位型气体传感器,通过构建多个敏感电极或改变敏感电极极化状态可使单一传感器产生多个不同输出信号,达到代替气体传感器阵列的目的。为了实现上述功能,本论文设计制作双敏感电极极化型、双引线极化型、旁置参考电极极化型三种不同器件结构的混成电位型气体传感器,具体研究内容如下:双敏感电极极化型气体传感器主要由双敏感电极、辅助电极、参考电极及YSZ电解质构成。两个不同敏感电极可对VOCs气体产生两个不同的负值输出,通过对辅助电极施加偏置电压调控传感器气敏性能。使用线性判别分析对从响应恢复曲线中提取的特征降维,训练K近邻算法区分5种VOCs气体种类的准确率达到100%。双引线极化型气体传感器主要由敏感电极、辅助电极、参考电极、YSZ电解质构成。辅助电极与敏感电极位于YSZ基板的同侧,通过辅助电极改变三相界面极化状态实现传感器的多输出。同时改变三相界面的极化状态可调控传感器的响应值、灵敏度、响应恢复时间等。在极化三相界面后,传感器的工作温度显著降低,功耗由1.14W降低至0.625W。基于该传感器输出信号训练的随机森林算法区分9种不同VOCs气体的准确率达到99%。旁置参考电极极化型气体传感器主要由敏感电极、辅助电极、参考电极、YSZ电解质构成。辅助电极与参考电极位于YSZ基板同侧,将辅助电极及参考电极旁置,可通过对辅助电极施加偏置电压改变传感器三相界面一侧的极化状态,使传感器同时产生一正一负两个不同输出。基于该器件的支持向量机算法判断9种VOCs气体种类的正确率达到98.6%。同时,该种传感器具备第二种工作模式,通过控制偏置电压可使辅助电极同侧的引线处于饱和状态,在10~150 ppm浓度范围内对乙醇、丙酮、甲醛的响应值分别保持为31m V、18m V、9m V,通过该敏感电极的输出信号可以判断气体的种类,另一敏感电极的输出信号用于计算气体浓度。在该工作模式条件下,不使用复杂算法即可同时判断出气体的种类及浓度。综上所述,本论文立足于混成电位型气体传感器敏感机理本质,从筛选敏感电极材料、选择合适输出信号、优化器件结构三个方面建立并优化了基于混成电位型气体传感器人工嗅觉,为该类传感器的实际应用奠定基础。
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