【摘 要】
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中国的稀土元素储量最为丰富,占世界探明储量的80%。随着现代科学技术的飞速发展,稀土元素的重要作用日益彰显,稀土元素及其配合物或复合物已在诸多领域得到应用,其中稀土铈
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中国的稀土元素储量最为丰富,占世界探明储量的80%。随着现代科学技术的飞速发展,稀土元素的重要作用日益彰显,稀土元素及其配合物或复合物已在诸多领域得到应用,其中稀土铈的应用最为广泛。但由于在中性生理条件下,铈离子容易形成稳定的氢氧化铈的凝胶沉淀,从而限制了其应用。因此需要寻找合适的配体,使其与铈离子结合形成稳定的复合物,以增加稀土铈在中性生理条件下的溶解性,从而扩大其应用范围。由于稀土铈离子的离子半径较小,电荷较高,具有较高的离子势,因此表现出与氧有较强的配位能力,在近中性条件下,能与含多个羟基的配体形成稳定的稀土配合物。由于多糖分子结构中含有大量的羟基,因此,本课题选择虎眼万年青多糖(OCAP)、知母多糖(RAP)和黄芪多糖(AMP)为配体,分别与稀土 Ce(Ⅳ)配位,制备出三种多糖铈复合物:虎眼万年青多糖铈复合物(OCAP-Ce)、知母多糖铈复合物(RAP-Ce)和黄芪多糖铈复合物(AMP-Ce)。通过紫外光谱、荧光光谱和红外光谱对三种多糖铈复合物进行了初步表征;利用偶氮胂(Ⅲ)褪色分光光度法对复合物的铈含量进行了测定;最后对三种多糖铈复合物催化水解磷酸酯键的活性进行了初步研究。本论文主要研究结果如下:1、以多糖铈复合物的铈含量及产量为考察指标,通过正交实验对多糖铈复合物的制备条件进行了优化。得出多糖铈复合物制备的最佳工艺条件为:稀土加入量0.07%、温度70℃、反应时间24h、pH值为8。2、利用定性鉴别试验、紫外光谱和荧光光谱初步证明了多糖和稀土铈的结合;通过红外光谱法,进一步探究了稀土铈与多糖配体之间的结合情况,结果表明,稀土Ce(Ⅳ)与多糖配体的羟基有一定配位。3、采用偶氮胂(Ⅲ)褪色分光光度法测定了多糖铈复合物的铈含量。本方法操作简便,精密度高,准确度高,回收率及稳定性均符合测定的要求;通过此法测得OCAP-Ce、AMP-Ce 和 RAP-Ce 中铈含量分别为:4.14%、3.63%和 3.06%。4、考查了三种多糖及其铈复合物对磷酸酯键的水解活性。选择对硝基苯磷酸二钠(PNPPNa2)为磷酸酯键模拟物,通过正交实验优化出多糖铈复合物水解PNPPNa2的最佳条件为:底物浓度为3mmol/L、pH为7、温度为40℃。实验结果表明,三种多糖铈复合物的水解活性均比相应多糖水解活性高,三种多糖铈水解活性比较:OCAP-Ce>AMP-Ce>RAP-Ce;三种多糖水解活性比较:OCAP>RAP>AMP。
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