【摘 要】
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光催化分解水制氢是太阳能利用的重要方式之一。为了获得高的光催化制氢效率,人们对光催化分解水放氢半反应进行了深入研究,其中包含光敏剂、电子中继体和放氢催化剂的多组分均
【出 处】
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中国科学院研究生院 中国科学院大学
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光催化分解水制氢是太阳能利用的重要方式之一。为了获得高的光催化制氢效率,人们对光催化分解水放氢半反应进行了深入研究,其中包含光敏剂、电子中继体和放氢催化剂的多组分均相体系已有30多年的研究历史,至今仍被广泛用于新型光敏剂和催化剂的性能评价。
本论文研究了胶束及光敏剂和催化剂间的静电相互作用对多组分均相体系光催化放氢效率的影响,主要研究结果如下:
1.研究了十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)、曲拉通-100(TX-100)、十二烷基磺酸钠(NaLS)对基于[Ir(ppy)2(bpy)]PF6光敏剂、[Co(bpy)3]Cl2催化剂和三乙醇胺(TEOA)电子牺牲体的多组分体系在水:乙腈(8:2)溶液中的光催化放氢效率的影响。发现在临界胶束浓度以上三种表面活性剂均能有效提高多组分体系的光催化放氢速率,提高程度依次为:阳离子胶束体系>非离子胶束体系>阴离子胶束体系。实验证实胶束对光敏剂和催化剂的聚拢效应促进了两者间的电子转移作用,进而提高了多组分体系的光催化放氢效率。
2.设计合成了带负电荷的[Ir(ppy)2(pbs)]-和带正电荷的[Ir(ppy)2(bpy)]+作为光敏剂,以[Co(bpy)3]2+为放氢催化剂,比较了Ir(Ⅲ)配合物的光催化放氢效率。发现带负电荷的Ir(Ⅲ)配合物具有更高的光催化放氢效率,带负电荷光敏剂和带正电荷催化剂间的静电吸引可能对放氢效率的提高起到了重要作用。
这些结果有助于发展高效光催化分解水制氢体系。
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