【摘 要】
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化石燃料的过度使用不仅带来不可逆的能源危机,而且导致全球CO2平均含量剧增以及由此带来的温室效应日趋严峻。为缓解能源危机、改善环境问题,电化学转换和存储技术引起了人们的关注。其中CO2电化学还原技术不仅可以将CO2有效的转化为高附加值燃料和有用化学品,实现资源化利用,同时也可以有效缓解温室效应带来的负面效应。可充电锌-空气电池则因其高功率密度、高比容量和稳定、安全等特性,被认为是21世纪最有价值和
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化石燃料的过度使用不仅带来不可逆的能源危机,而且导致全球CO2平均含量剧增以及由此带来的温室效应日趋严峻。为缓解能源危机、改善环境问题,电化学转换和存储技术引起了人们的关注。其中CO2电化学还原技术不仅可以将CO2有效的转化为高附加值燃料和有用化学品,实现资源化利用,同时也可以有效缓解温室效应带来的负面效应。可充电锌-空气电池则因其高功率密度、高比容量和稳定、安全等特性,被认为是21世纪最有价值和潜力的高性能、安全环保的发电技术。在这些储能设备或电化学器件中,离子交换膜电解质作为核心部件起到至关重要的作用。对于CO2电化学还原,碱性阴离子交换聚合物膜电解质（AEMs）具有更高甲酸选择性,同时抑制副反应（析氢反应）的发生,从而成为当前研究的热点;在可充电锌-空气电池中,AEMs因其具备体积小、便携可折叠、比容量高、能量密度高以及安全无污染等优点,使其在众多碱性电解质中脱颖而出。因此,制备开发绿色环保、高性能,低成本的AEMs尤为重要。本论文以全脂肪链的聚乙烯醇（PVA）为骨架,不同的季铵盐为电荷载体,通过温和简单的溶液共混、物理交联、化学交联和离子交换过程制备了一系列AEMs。详尽探索原料质量比、物理交联条件、化学交联剂、交联时间、KOH浓度、纳米氧化石墨烯（GO）的掺杂效应等对碱性膜的影响,结合谱学技术比较分析不同碱性膜的物理化学性能,并将其应用在各种电化学器件上,评价其电化学性能以及应用前景和价值。主要结论如下:（1）红外光谱（FTIR）和扫描电镜（SEM）研究表明,PQ44成功被“捕获”到PVA聚合物骨架中,形成三维多孔半互穿网络结构。PVA/PQ44-OH-膜电导率达21.47 m S/cm且具有良好的耐碱稳定性。进一步以碳布为基底采用电沉积法制备Cu/Sn双金属阴极催化剂,研究了在不同电解质体系中PVA/PQ44-OH-膜促进CO2电化学还原的性能。在0.5 M KHCO3和KOH电解液中,均表现出高的电导率和独特的微观结构。PVA/PQ44-3膜表现出最佳的电化学性能。与两种商业膜对比,综合电化学性能排序存在PVA/PQ44-3膜＞Nafion117膜＞商业碱性A201膜变化规律。进一步研究发现,当电解液为KOH时,其电流密度相对更高,但是其持续电解的稳定性较差及产物甲酸效率衰减更快,综合比较,我们认为KHCO3溶液优于KOH,且具有更加广泛的实际应用价值和潜力。（2）选择PVA和PDDA两种聚合物为膜前驱体原料,制备不同纳米GO掺杂量的复合膜。采用二元交联策略的PVA/PDDA@GO-OH-具有高达43.47 m S/cm的电导率以及优良的柔韧性,这主要由于交联剂2-吡咯甲醛（2-PCA）一端醛基和羟基发生反应,另一端仍然是可以自由移动的吡咯基团,这不仅增强膜的柔韧性,同时提高膜的电导率。物理表征SEM、FTIR等验证了聚季铵盐PDDA成功“嵌入”于聚合物PVA/PDDA@GO-OH-骨架,形成了均匀分布的三维半互传穿多孔网络结构。纳米GO丰富活泼的含氧官能团和PVA的羟基产生了强烈的氢键和范德华力作用,促使大量相互连通的层状传输通道的形成,不仅提高了复合膜的电导率,而且有益于维持聚合物膜的稳定性。（3）PVA/PDDA@GO-OH-复合膜应用于CO2还原和柔性锌-空电池进行电化学储能特性研究,与两种商业膜相比较,自制碱性膜在产物甲酸效率和稳定性上展现出明显的优势。另外,自制碱性膜和商业A201应用于柔性锌-空电池进行测试和比较,2%GO掺杂膜相比于A201展现出更高的开路电压（1.4 V）,以及发电功率（140 m W cm-2）、恒流充放电（8.4h）和恒流放电（6.17h）稳定性。
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