表面等离激元金属纳米结构强耦合体系的设计及光谱行为研究

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贵金属微纳米结构迷人的光学特性自古就引起了人们的广泛关注。这些独特的光学行为与金属微纳米结构形状、尺寸、成分和周围介电环境等密切相关,其根本来源是外部光场激发下金属表面自由电子的集体振荡行为,即表面等离激元振荡,使得金属微纳米结构显现出强烈的选择性吸收和散射。此外,金属表面等离激元振荡的光学共振频率还强烈的受到表面等离激元微纳米结构近场强耦合的影响。这种强耦合效应使得金属微纳米结构在激发表面等离激元共振时具有极大的表面局域及近场增强能力,在高灵敏传感探测、增强光谱、超材料、能源、生命科学、超分辨成像、微纳米光子器件集成等领域具有巨大的应用价值。随着相关高新科技的发展和需求,设计具有强耦合效应的金属表面等离激元微纳米结构体系并明晰主导其独特光学行为的物理本质是表面等离激元光子学领域重要的研究热点。本研究旨在从理论模型上理解表面等离激元模式之间的内禀强耦合规则,同时基于这些规则开发并设计具有极小特征(尖端、连接及间隙)尺寸的金属表面等离激元强耦合体系,实现近场的高度聚焦,共振峰位及共振强度、电场极化及空间分布的高精度多维度调控,拓宽表面等离激元强耦合体系的应用范围,深化强耦合效应的理解深度。本论文的具体研究内容及成果如下:(1)首先我们对不对称金圆盘/开口盘二聚体的局域表面等离激元共振耦合效应进行了系统而深入的探讨,研究了这一不对称耦合复杂纳米结构体系中的光与物质相互作用。研究结果表明,通过改变金开口盘的开口方向(即方位角),可以调节不对称耦合金圆盘/开口盘二聚体中局域表面等离激元共振峰的位置、强度及结构周围的空间电场分布。基于Simpson-Peterson近似,我们提出了一个新的模型,通过在开口盘的几何中心和偶极子振荡中心之间引入偏移参数来理解所获得的不对称耦合金圆盘/开口盘二聚体的局域表面等离激元共振性质。其实验结果与模拟结果能够基本吻合。这一研究通过调整耦合系统中的表面等离激元共振偶极中心位置为调制表面等离激共振耦合行为提供新的思路。(2)同时,我们通过数值模拟对金纳米八面体的光学性质进行了系统的研究。研究发现,在真空中增加金纳米八面体的尺寸时,我们获得的宽光谱是由杂化键合模式支配的,其起源于金纳米八面体中固有局域表面等离激元模式之间的相互作用。一旦将纳米八面体放置在高折射率电介质基底上,由于偶极模式和四极模式之间的相互强耦合干扰,可以在散射光谱中引起明显具有Fano线状的下陷。此外,我们发现通过增加衬底中的折射率,这种干涉效应变得更强,同时将单个金纳米八面体的宽散射光谱分成两种杂化模式:反键键合模式和正键键合模式。这一结果首次给出了金纳米八面体的复杂局域表面等离激元振荡特性的清晰描述,为设计合适的纳米八面体结构提供了基础指导。(3)强Fano共振的局域表面等离激元纳米结构受到相关研究人员的极大关注。我们设计了一种高反射面上七聚体结构,并对其进行了系统的模拟研究,结果表明银纳米盘等离激元七聚体在高反射率衬底反射镜之上的合理定位可以显着增强其内在的Fano共振强度。与直接放置在氧化硅衬底上的七聚体相比,反射衬底上方适当距离的银纳米盘七聚体分别能够实现2.4倍的电场增强和3.6倍的Fano谷深度。此外,研究结果进一步表明,当银纳米盘七聚体逐渐远离衬底反射镜(≥60 nm)时,Fano谷的位置不会发生移动。(4)此外,我们在太赫兹(THz)波段范围内设计了一组复杂双金微米条-双方形开口环结构阵列,通过打破结构对称性,引起近场强耦合相互作用,可以进一步调制THz阵列的响应特征光谱。实验结果与数值仿真结果一致。结果表明这一结构具有强烈的入射偏振依赖性,并且在x偏振下同时表现出Fano不对称线状和等离激元诱导透明,其主要原因归结于不对称打破引起的局域表面等离激元振荡模式之间发生的破坏性相干。最后我们系统地研究了不对称参数s2=500 nm时的两个光谱特征对周围介电环境折射率变化的响应程度,结果表明,具有高品质因子Q的光谱特征((69)(94)=41.64,=52.27)对折射率变化都有极高的灵敏度((69)(94)=153 GHz/RIU,=236 GHz/RIU)和折射率响应品质因子((69)(94)=8.67,=10.1)。因此,这一结构在THz折射率传感领域具有极大的应用前景。
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