随着全世界的经济快速发展,人们在使用化石燃料的过程中排放出大量的CO2气体,由于大气中CO2的含量增加而导致的温室效应等问题也日益严峻。如何将CO2转换和利用越来越受到重视,而将CO2转化为高附加值的能源原料也是各国的重点研究方向。目前二氧化碳的转化利用都是以热催化过程为主,这不可避免地会导致额外的能源消耗。本研究中,我们提出以太阳光为能量来源实现CO2的加氢还原,不仅可以减少对化石能源为主热能的依赖,而且有望在特殊的光热条件下实现更温和的二氧化碳转化。第八族的过渡金属对二氧化碳加氢还原有着良好的催化效果,其中镍基催化剂具价格低廉的优势而受到关注。然而迄今为止,镍基催化剂由于活性较低,且选择性差而影响了其广泛应用。针对于此,本文合成了氧化铈纳米棒为催化剂载体,进而负载镍而制备出高效的镍/氧化铈催化剂,并且该催化剂也有着很好的光热稳定性。我们的研究工作主要包括以下内容:我们通过水热反应途径合成出的CeO2纳米棒,随后用浸渍法负载镍纳米颗粒制备出目标催化剂Ni/CeO2,并将其用于光热催化CO2甲烷化反应。通过XRD,BET,SEM,TEM,H2-TPR和CO2-TPD对催化剂进行一系列表征,并用原位红外和拉曼等手段对于机理部分进行探讨。在实验过程中,我们探讨了不同镍的负载量和反应温度对于CO2甲烷化过程的影响,结果表明当负载量达到12.5wt%时的催化效果最好,CO2转化率在光热温度为210℃时可达到99.5%,其中甲烷产物的选择性高达99%,而且催化剂的稳定性较好。同时我们也比较了催化剂在纯热和光热条件下的CO2氢化过程,发现光热条件下CO2的转化率要明显高于纯热过程。我们通过原位红外及拉曼等手段进一步讨论了光热促进二氧化碳氢化的内在机理,也证明了以Ni/CeO2为催化剂进行CO2甲烷化是以CO为中间体的反应路径进行的。首先是CO2吸附在CeO2上形成CeO2*CO2,然后活泼H进攻吸附的CO2脱去一分子H2O形成CeO2*CO,随后CO中间产物逐渐加H还原而转化为CH4。光热促进了CO的中间产物的转化,从而使得CO2氢化至甲烷的过程更加高效。