铁酸铋外延薄膜相结构的应力调控

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铁酸铋(BiFeO3)作为目前唯一一种室温多铁材料,在驱动器、传感器、非易失存储器等领域有着广泛的应用前景。BiFeO3体材料具有扭曲的类钙钛矿结构(空间群R3c),饱和极化强度高达约100μC/cm2。通过应力工程,可对BiFeO3外延薄膜的晶体结构及其物理特性进行调控。最近,在巨失配的LaAlO3(001)衬底上,人们发现了一种c/a比高达1.23的类四方相。这一发现使得BiFeO3的相调控成为人们关注的热门话题。但是,迄今为止,在应力作用下从三方相到类四方相的具体相变路径并不清晰,应变BiFeO3外延薄膜随厚度的结构弛豫规律也需要进一步澄清。本论文主要着眼于以上两个问题展开,主要研究结果如下:  1.在低失配的SrTiO3(001)衬底上,BiFeO3薄膜借助于晶畴旋转这一新的机制来释放外延应力。这一应力弛豫通道伴随着晶体对称性的四方-单斜-三方转变。与之相反,BiFeO3(111)外延薄膜通过传统的位错弛豫机制释放其应力。由此可见,BiFeO3外延薄膜取向不同,则对应的应力弛豫机理也不相同。我们对这一现象产生的原因进行了讨论。  2.中度失配衬底[(LaAlO3)0.3(Sr2AlTaO6)0.7(001)]衬底上的共格应变BiFeO3薄膜具有四方对称性(TR),这是热力学稳定的三方相在应力作用下的变体。TR-BiFeO3具有两种相互竞争的应力弛豫通道:直接向热稳定的三方相弛豫或向晶格旋转的亚稳准四方相(Ttilt)转变。生长动力学条件对TR-BiFeO3的弛豫过程有重要影响,在低的生长氧分压下更易出现第二种弛豫方式。在升、降温过程中,TR-Ttilt转变与热应力的释放有关,因此完全可逆。  3.在SrTiO3衬底上,利用缺氧La0.3Sr0.7MnO3-δ为缓冲层,我们制备了面内应变达-3.5%的BiFeO3外延薄膜。随着厚度增加,高度应变的BiFeO3并不直接向其母相弛豫。相反,我们观察到了四方-四方-单斜(MC)-三方(R)的多级相变应力弛豫机制。混相BiFeO3薄膜具有巨压电响应,说明准同型相界的应变边界比文献报道的-4.5%要小得多。  4.利用Bi2SiO5缓冲层,我们在大失配(-3.7%)的Si衬底上合成了亚稳的类四方相BiFeO3薄膜。这是首次实现类方相BiFeO3与Si的集成。另外,我们还制备了金属-铁电-绝缘-半导体(MFS)电容结构并研究了其存储特性。基于类四方相BiFeO3的MFIS器件存储窗口高达2V,同时表现出良好的保持特性。我们的研究为高性能铁电非易失存储器的发展开辟了一条新的道路。
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